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可充電氯化鋰電池因其超高的能量密度和卓越的安全性能而被公認為有潛力的儲能電池。然而，由于在氧化還原反應過程中 Cl₂ 供應遲緩且不足，氯化鋰電池在高比循環容量下存在循環壽命短和庫侖效率（CE）低的問題。

在此，中國科學技術大學陳維團隊提出并設計了一種亞胺功能化多孔有機納米籠（POC）來富集 Cl₂ 分子。DFT計算表明，宿主籠中的亞胺基團位點能與 Cl₂ 分子產生強烈的相互作用，從而促進 Cl₂ 的快速捕獲。因此，使用 POC 的氯化鋰電池（Li-Cl₂@POC）的輸出容量顯著提高，在 CE ～ 100% 的條件下實現了 4000 mAh/g 的超高放電容量。

得益于所設計的 POC，Li-Cl₂@POC 電池中沉積的氯化鋰在第一個循環中的最高利用率高達 85%，優于所有報告值。即使在低溫條件下，Li-Cl₂@POC電池也能表現出優異的電化學性能，在 -20 °C 條件下，電池容量為 2000 mAh/g，穩定循環 200 次，電壓穩定在 3.5 V，平均 CE 為 99.7%。

圖1. Li-Cl₂@POC電池在高循環比容量下的電化學性能

總之，該工作設計了一種具有豐富結合位點的 CC3-POC 正極材料，用于可充電的鋰-氯電池，以限制 Cl₂ 分子。DFT 計算表明亞胺基團對 Cl₂ 分子的富集作用，而且 CC3-POC 結構穩定，有利于 Cl₂ 的富集。得益于所設計的 CC3-POC，鋰-氯電池的放電容量顯著提高至 4000 mAh/g，CE 保持在 100%以上，遠遠超過了已報道的應用于鋰-氯電池的正極材料。

此外，Li-Cl₂@POC 電池在 -20 °C 下的比容量達到了 2000 mAh/g，循環穩定性極佳（大于 200 次）。因此，該種新型功能性多孔正極材料的設計拓寬了用于構建高性能氯化鋰電池系統的正極材料系列。

圖2. Li-Cl₂@POC 軟包電池性能

Enrichment of Chlorine in Porous Organic Nanocages for High-Performance Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c11726

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中科大陳維JACS：基于有機多孔材料納米限域作用的可充電鋰-氯電池

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