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第一作者：Juan Wang

通訊作者：楊誠長聘副教授

通訊單位：清華大學深圳國際研究生院

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研究背景

電解水制氫被廣泛認為是促進全球碳中和的關鍵組成部分。然而在更高的電流密度下，改善傳質過程是工業電解的一個巨大挑戰。氣泡粘附是降低傳質效率的核心問題。目前的研究在一定程度上實現了對電極釋放氣泡的良好管理。然而，隨著電流密度的增加，氣泡體積激增，氣泡不能及時被排走，導致高度集中的局部應力，破壞催化劑結構，不利于電極的穩定工作。這使得盡管納米結構的自支撐電極具有各種優勢，但在工業應用中仍處于初級階段。因此，如何及時地將氣泡沿最優路徑排出，并有效地釋放氣泡積聚所產生的應力是迫在眉睫的問題。發展不對稱的超親氣微結構可以誘導氣泡在液態流體中的定向輸運，但對于在疏氣表面上長距離輸運的氣體，其設計規律和相關方法的探索很少。設計長程有序結構實現電催化過程中的氣泡管理是一個有效策略，然而沒有相關的研究和概念性驗證，因此設計獨特結構電極對于解決納米結構電極的穩定性具有重要意義。

成果簡介

基于此，清華大學深圳國際研究生院楊誠團隊在期刊Advanced Materials上發表題為“Dynamically adaptive bubbling for upgrading oxygen evolution reaction using lamellar fern-like alloy aerogel self-standing electrodes”的研究論文。

楊誠老師課題組近年來發表了多篇有關于磁性納米線的文章，本次又出巧思，利用兩次磁場法合成蕨類結構的納米電極，還巧妙的將一根根蕨類排成一排一排，讓氣泡可以有序的通過，大大提高納米結構自支撐電極的穩定性。

本文報道了一種獨特的層狀蕨類合金氣凝膠(LFA)作為自支撐電極，具有獨特的動態自適應排氣性，可以有效避免氣泡聚集引起的應力集中。LFA電極本質上具有高催化活性，并顯示出高度多孔，彈性，分層有序和良好滲透的導電網絡。有序的蕨類電極單元在排出氣泡時表現出優越的應力釋放適應性，從而通過大大減少釋放的氣泡尺寸來促進氣體的快速演化。它不僅表現出卓越的氣體排出能力，而且在高電流密度下也表現出顯著改善的穩定性，納米結構得到很好的保留。在1000 mA cm^-2下表現出最低的析氧反應(OER)過電位244 mV，連續催化OER超過6000小時。LFA具有良好的機械穩定性、優異的電子傳遞和高效的排氣性等優點，可在陰離子交換膜電解槽(AEMWE)中作為自支撐的催化電極以及氣體擴散層，在1.88 V的電壓下達到3000 mA cm^-2的超高電流密度，并可在2000 mA cm^-2下穩定催化1300小時以上。該策略作為多相催化應用的一般設計規則，可以擴展到各種氣體演化反應。

圖文導讀

層狀蕨類合金氣凝膠的制備及形貌

蕨類植物通常具有堅固剛性的軸和豐富且相對柔軟的羽片，可以通過彈性變形提供定向應力釋放，避免應力集中。SEM圖像顯示，利用磁場誘導合成方法成功制備了具有設計的“軸”和“羽片”結構的LFA。值得注意的是，較粗的Ni納米線(NWs)作為“軸”作為骨架，提供了優異的導電性和機械性能。

這種蕨類結構不僅可以使高密度活性位點充分暴露在高表面積的NiFe“羽片”上，而且由于強大的毛細力，有利于電解質的快速吸收和氣泡的有效釋放，提供了一種獨特的動態適應機制，有助于復雜多相流環境中的傳質。

圖1. LFA的制備與形貌。(a)蕨類結構中O₂氣泡輸運過程示意圖。(b)均勻磁場下LFA(片狀蕨類合金氣凝膠)的合成示意圖。(c)立在狗尾巴草頂端的LFA照片。LFA可以折疊，承受200克的重量壓縮并恢復。(d, e)不同放大倍數下LFA的SEM圖像。在(e)中，Ni納米線被標記為“軸”，NiFe納米線被標記為“羽片”。(f)NiFe納米線的HRTEM圖像。(g) NiFe納米線Ni、Fe、O元素的能譜圖。

2. 氣泡排出特性

進一步研究和分析了蕨類單元的層狀排列，以確定它們對氣體排出能力和催化劑穩定性的影響。LFA和DFA（無序蕨類氣凝膠）電極在排氣性上有明顯的偏差。LFA中的中間層為氣泡輸送提供了連續有序的微通道，在排出氣泡時表現出動態自適應特性，因此氣泡積聚和粘附最小。與LFA中有序的片層結構不同，DFA電極會發生氣泡聚集和生長。因此， LFA電極捕獲的氣泡平均尺寸遠小于DFA，而DFA電極捕獲的大氣泡更多。同時，氣泡在LFA電極上的停留時明顯短于DFA電極。

為了研究排氣效率的提高對納米結構自支撐催化劑穩定性的影響，使用了原位全內反射(TIR)成像技術。隨著測試時間的延長，DFA電極的催化活性衰減區明顯增大。100小時后，DFA電極的活性衰減區達到100%，而LFA電極的活性衰減區僅為30%。在OER過程中，隨著時間的推移，DFA中的由氣泡累積而導致的應力積累，不可避免地導致電極的結構被破壞。SEM結果表明，在延長的測試時間內，DFA的“羽片”呈現出從“軸”上脫落的漸進性損傷。而在LFA中幾乎沒有觀察到大面積的“羽片”脫離。通過計算和實驗觀察，作者發現氣泡的高效釋放大大提高了自支撐納米結構催化電極的穩定性。

圖2. LFA和DFA的氣泡排出特性。(a, b) (a) LFA和(b) DFA電極中O₂氣泡輸運行為示意圖。箭頭方向表示氣泡的釋放路徑。(c, d) OER過程中LFA和DFA的O₂氣泡的數碼照片。(e) DFA和LFA電極的氣泡停留時間。(f)電流密度為2 mA cm^-2的計時電流測試。(g, h) LFA和DFA電極的析氧起始電位分布圖。

3. OER性能

LFA中排氣特性的改善明顯提高了OER的催化性能。在1000 mA cm^-2時，LFA電極的過電位(242 mV)低于DFA電極(277 mV)。考慮到相同的元素組成和非常相似的比表面積，在較高速率下變化的工作電位可歸因于兩種電極的不同傳質能力。因此，具有更好氣體釋放能力的LFA電極表現出更好的反應動力學和更好的活性位點暴露。此外，LFA電極顯示出29.2 mV dec^-1的Tafel斜率，表明快速反應動力學。LFA電極測量的Rct是創紀錄的低值。低Rct值表明LFA由于其獨特的“軸”結構而具有優異的電子轉移性能。

盡管DFA由于其三維氣凝膠結構已經表現出出色的OER催化活性，然而，具有增強氣泡排出性能的LFA可以進一步提高在高電流密度下的催化性能，從而在1000 mA cm^-2時達到創紀錄的低過電位。與最近報道的催化劑(包括最先進的電催化劑)相比，LFA電極傳遞的過電位最低。

圖3.OER性能分析。(a)不同電位下LFA的原位拉曼表征。(b) LFA和DFA的LSV曲線。(c) LFA和DFA的過電位比較。(d)塔菲爾斜率。(e) Cdl值。(f)基于ECSA歸一化電流密度的LSV曲線。(g)電位隨掃描速率增加的變化。(h) EIS圖。(i) LFA和DFA電極在OER性能方面的比較。(j) OER電催化活性比較。

4. AEMWE性能及穩定性

LFA具有高孔隙率、機械性能好、導電性好等優點，同時還體現了氣體擴散層(GDL)功能，呈現雙功能特征。在50°C、1 M KOH條件下對LFA雙功能電極的AEMWE性能進行了評價。在低至1.83 V的電池電壓下，LFA在1 M KOH下的電流密度達到1 A cm^-2，遠高于相同電池電壓下的DFA (0.61 A cm^-2)，比商用貴金屬催化劑Pt/C/NF (-) | IrO₂/NF (+) (0.17 A cm^-2)高6倍。此外，LFA在1.88 V和6 M KOH下顯示出3 A cm^-2的電流密度。

LFA和DFA電極在AEMWE中催化性能的差異比在三電極電解池中更為明顯，這表明在更接近工業應用的條件下(極高的電解質利用率和更窄的空間)，與標準實驗室規模的測量條件相比，傳質問題變得更具挑戰性。因此，LFA通過改善傳質帶來的性能改善更為顯著。在AEMWE中，當電流密度高達2000 mA cm^-2時，LFA在1300小時內表現出優異的穩定性，。同時LFA在1000 mA cm^-2下連續催化OER超過6000 h，這種蕨類結構在高電流密度的測試條件下仍然保持良好。LFA比最近報道的最先進的催化劑更耐用。

圖4. AEMWE性能及穩定性。(a) LFA作為催化劑層和氣體擴散層電極的AEMWE電池結構示意圖。(b) LSV曲線(未進行iR校正)。(c)阻抗圖。(d)耐久性電池電壓時間曲線，無iR校正。(e)長期OER耐久性測試。(f) OER電催化(左)和AEMWE(右)穩定性的比較。

總結

本文展示了一種非常高效和耐用的OER催化劑，具有動態自適應氣泡傳輸特性，通過將蕨類植物狀單元組裝成有序的層狀氣凝膠作為自支撐可壓縮膜電極來實現。LFA具有機械穩健性、電解液滲透導電網絡、催化活性區利用率高、電荷轉移阻抗極低等特點。有序的蕨類電極單元在排出氣泡時表現出優越的應力釋放適應性，從而通過大大減少釋放的氣泡尺寸來促進氣體的快速演化。模擬和實驗證據證實了高效氣泡釋放對納米結構催化劑的活性和穩定性的重要性。這些優勢共同促成了創紀錄的低OER過電位，同時保持穩定超過6000小時并且可以在AEMWE中持續工作超1300 h。

這項工作表明，合理設計電極結構可以在大電流密度下實現異常高的OER/HER性能和卓越的催化穩定性。展望未來，由于我們控制結構單元排列的方法的通用性，它可以推廣到其他氣體析氣電極和多相催化系統的設計中。這無疑將為新一代工業條件下高性能堿性電解水膜電極的開發提供新的電極結構范式。

原文詳情

Dynamically adaptive bubbling for upgrading oxygen evolution reaction using lamellar fern-like alloy aerogel self-standing electrodes

Wang, J.; Liang, C.; Ma, X.; Liu, P.; Pan, W.; Zhu, H.; Guo, Z.; Sui, Y.; Liu, H.; Liu, L.; Yang, C.

Adv. Mater.?2024,?36, 2307925.?

鏈接：

https://doi.org/10.1002/adma.202307925

原創文章，作者：wdl，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/01/09/c59b86a3dd/

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楊誠團隊AM: 有序排列蕨類結構的OER電極實現高效氣泡管理

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