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聚合物電解質(zhì)具有防漏、優(yōu)異的靈活性和與鋰金屬的高度兼容性等優(yōu)點(diǎn)，使鋰金屬電池（LMB）能夠高度安全地運(yùn)行。然而，目前大多數(shù)聚合物電解質(zhì)都不能滿足LMB實(shí)際應(yīng)用的要求。

在此，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員、許高潔、崔子立團(tuán)隊(duì)等人采用熱誘導(dǎo)原位聚合全氟頻哪醇鋁酸鋰 (LiFPA)，提出了一種新的界面相容且安全的單離子導(dǎo)電3D聚合物電解質(zhì)（3D SIPE-LiFPA）。研究表明，具有獨(dú)特聚陰離子結(jié)構(gòu)的3D SIPE LiFPA促進(jìn)了保護(hù)電極/電解質(zhì)界面的形成，并抑制了過渡金屬（TM）的溶解-遷移-沉積。3D SIPE LiFPA使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811，3.7 mAh cm^-2）/Li（50μm）LMB在扣式電池水平（236次循環(huán)后為80.8%）和軟包電池水平（437 Wh kg^-1，60次循環(huán)后95.4%，注入電解質(zhì)2 g Ah^-1）下具有長(zhǎng)循環(huán)壽命。

更重要的是，使用3D SIPE LiFPA的軟包NCM811/Li LMB可顯著提高放熱起始溫度（Tonset）和熱失控溫度（Ttr），分別提高34℃和72℃。該聚合鋰鹽作為聚合物電解質(zhì)的策略開辟了一個(gè)新的前沿，同時(shí)提高了LMB的循環(huán)壽命和安全性。

圖1. 構(gòu)建的三維SIPE LiFPA的溶劑化結(jié)構(gòu)

總得來說，該工作通過LiFPA的熱誘導(dǎo)原位聚合，成功地制備了單離子導(dǎo)電的3D SIPE LiFPA。3D SIPE-LiFPA的Li+溶劑化殼層富含聚FPA，聚FPA上固定了一些EMC和FEC分子。構(gòu)建的3D SIPE-LiFPA使實(shí)用的NCM811/Li LMB具有優(yōu)異的循環(huán)壽命和高安全性。

具體而言，3D SIPE LiFPA成功保護(hù)Li負(fù)極歸因于抑制了TMs沉積、抑制了電解質(zhì)分解、減輕了LiH的產(chǎn)生，以及形成了富含無機(jī)含鋁物種的獨(dú)特SEI層。對(duì)于NCM811正極，3D SIPE LiFPA衍生的CEI層可防止TM離子價(jià)態(tài)的降低，進(jìn)而阻止TM的溶解和晶體結(jié)構(gòu)的破壞。本工作開創(chuàng)了聚合鋰鹽作為聚合物電解質(zhì)的先例，同時(shí)使實(shí)用的LMB具有優(yōu)異的循環(huán)壽命和高的熱安全性。

圖2. NCM811/Li LMB的同步輻射X射線斷層掃描

In-Situ Polymerized Lithium Salt as Polymer Electrolyte Enabling High Safety Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00558e

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