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?侴術(shù)雷Angew.：基于普魯士藍(lán)類似物的450 Wh/kg鈉離子電池！

普魯士藍(lán)類似物（PBAs）由于其高理論能量密度和低成本而被認(rèn)為是有前景的鈉離子電池（SIBs）的正極材料。然而，PBAs的高水和空位含量降低了它們的能量密度并帶來了安全問題，進(jìn)而阻礙了它們在SIBs中的大規(guī)模應(yīng)用。

圖1. 材料表征

溫州大學(xué)侴術(shù)雷等通過調(diào)控晶體結(jié)構(gòu)和控制晶相取向，制備了一系列缺陷少、含水量低的鉀輔助鐵基PBA。在引入含鉀原料后，最終產(chǎn)品（表示為NKPB-3）顯示出框架中（220）平面的優(yōu)先取向的變化，以及更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，并具有較少的[Fe(CN)₆]^4-空位，這對(duì)鈉離子的儲(chǔ)存和遷移是可取的。

此外，NKPB-3的初始水含量大幅下降（從21.0 wt%降至7.5 wt%），提高了實(shí)際應(yīng)用的內(nèi)在安全性。

圖2. 電化學(xué)性能研究

受益于優(yōu)化的晶體結(jié)構(gòu)和鉀的引入，NKPB-3表現(xiàn)出更高的氧化還原電位和更高的初始比容量（147.9 mAh g^-1），從而產(chǎn)生了高能量密度（約450 Wh kg^-1），這與鋰離子電池的商用磷酸鐵鋰正極材料相當(dāng)。

此外，由于NKPB-3框架中鉀離子的支柱效應(yīng)，NKPB-3在長時(shí)間循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了較少的電壓衰減并提高了循環(huán)穩(wěn)定性（300次循環(huán)后具有83.5%的容量保持率）。這些結(jié)果表明，這些具有穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)和較少水含量的PBA有希望實(shí)現(xiàn)具有高能量密度的安全SIBs。

圖3. 動(dòng)力學(xué)研究

Prussian Blue Analogues with Optimized Crystal Plane Orientation and Low Crystal Defects toward 450 Wh kg-1 Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303953

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