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光驅動CH₄轉化為多碳產物和H₂具有吸引力，但具有挑戰性，因此開發高效催化系統至關重要。

基于此，廈門大學王野教授和謝順吉教授等人報道了一個太陽能驅動的鐵離子氧化還原循環，用于CH₄轉化和H₂生產。對于CH₄轉化，實現了94%的C₂選擇性和8.4 μmol h^?1的C₂H₆形成速率。

作者利用時間依賴密度泛函理論（TDDFT）進行激發態分析表明，在300 nm和380 nm的光激發下，復合分子可以發生兩種電荷轉移躍遷。鑒于光化學反應所用的波長遠高于300 nm，作者主要考慮相應波長范圍內的激發方式。

380 nm處的吸附峰歸因于電子從1e_g軌道轉移到1t_2g軌道[最高已占據分子軌道（HOMO）→最低未占據分子軌道（LUMO）+ 2]，對應于計算的激發能（3.23 eV）和吸收波長（383 nm）。在此過程中，Fe³⁺作為電子受體被還原為Fe²⁺，配體上給電子最多的羥基（-OH）被氧化為?OH。

此外，計算表明?OH活化CH₄生成?CH₃具有非常小的反應勢壘（0.02 eV），并且?CH₃與C₂H₆的偶聯是一個熱力學有利的過程。

結合實驗結果，作者提出了以下反應機理：Fe³⁺在水溶液中水解形成[Fe(H₂O)₅OH]²⁺配合物，該配合物吸收紫外光進行分子內氧化還原反應，得到Fe²⁺與游離?OH的配合物。CH₄被?OH氧化生成甲基自由基（?CH₃），兩個?CH₃通過C-C偶聯生成C₂H₆。

Photo-Driven Iron-Induced Non-Oxidative Coupling of Methane to Ethane. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303405.

https://doi.org/10.1002/anie.202303405.

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