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華科王成亮Angew:用于快速陰離子存儲的供體-受體 (DA) 共軛聚合物

華科王成亮Angew:用于快速陰離子存儲的供體-受體 (DA) 共軛聚合物
近年來,有機電極材料引起了電池領域的廣泛關注。然而,它們仍存在電極電位低、反應動力學慢和循環壽命短等問題。
華科王成亮Angew:用于快速陰離子存儲的供體-受體 (DA) 共軛聚合物
在此,華中科技大學王成亮團隊報告了一種通過使用二氫吩嗪(PZ)和噻蒽(TT)的共聚物(p-TTPZ)來制造供體-受體(DA)共軛聚合物以促進電荷轉移,從而加速反應動力學的策略。
具體而言, DA共軛聚合物作為p型正極可以存儲陰離子并表現出高放電電壓(分別為3.82 V和3.16 V的兩個平臺),在0.1 A g-1時可逆容量為152 mAh g-1,具有優異的倍率性能。10 A g-1(~50C)時具有 124.2 mAh g-1的高容量和出色的循環性能。結果顯示,p-TTPZ//石墨全電池表現出高輸出電壓(3.26 V)、0.05 A g-1 的放電比容量為139.1 mAh g-1 和優異的倍率性能。
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圖1. DFT計算
總之,該工作報道了一種由二氫吩嗪 (PZ) 和噻蒽 (TT) 單元組成的共聚物 (p-TTPZ)。雖然它們都是p型單體,但PZ和TT的結合導致了電荷轉移。計算得出的 p-TTPZ 的 HOMO 和 LUMO 分別位于 PZ 和 TT 單元上方,表明 PZ 和 TT 分別充當供體和受體。
與對應的均聚物p-DPPZ和p-PATT相比,具有D-A分子結構的p-TTPZ正極具有更窄的帶隙和更高的電導率,有利于電荷傳輸并加速反應動力學,從而具有優異的倍率性能。因此,該項工作為通過分子設計開發高性能有機電極材料提供了一種新的策略,并為高能量密度有機電池鋪平道路。
華科王成亮Angew:用于快速陰離子存儲的供體-受體 (DA) 共軛聚合物
圖2. 電池性能
A donor-acceptor (D-A) conjugated polymer for fast storage of anions, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202317393

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