?EES:利用多尺度模擬實驗串聯分析,揭示CO2RR金屬-聚合物催化劑中電化學相互作用 2024年1月15日 上午10:44 ? 計算 ? 閱讀 31 電化學二氧化碳還原反應(CO2RR)是一種減少化石能源消耗和緩解環境問題的有效手段。最近的研究主要集中在在催化反應界面上使用高反應性材料來促進CO2RR。其中,聚合物在催化劑設計中起著關鍵的作用,其能夠穩定陰極上的金屬納米顆粒以及提高CO2RR的選擇性。 然而,由于缺乏催化過程中陰極表面結構修飾對催化過程變化影響的定量分析,金屬與聚合物之間的電化學相互作用仍然不清楚,這阻礙了金屬-聚合物材料的合理設計。 基于此,康涅狄格大學Baikun Li課題組研究了聚合物與陰極的物理結合對表面極性、中間吸附和反應能壘的影響。 具體而言,研究人員報道了一個獨特的、全面的多尺度模擬實驗串聯研究,證明了金屬聚合物陰極表面極性的結構誘導結晶,改變了CO2RR界面過程和CO2/陽離子分布,并且通過改變吸附過程的同時影響物質和電子傳遞。 研究人員選擇聚四氟乙烯(PTFE)作為模型聚合物,以盡量減少離子通量干擾,因為PTFE的結構表現出獨特的物理化學性能;并且通過使用聚四氟乙烯,確保了觀察的完整性,使得能夠精確分析聚合物物理結合對CO2RR的性能和選擇性的影響。此外,對PTFE-Cu復合物進行了多尺度模擬-實驗串聯分析,以確定其傳質和電荷轉移過程。 研究表明,由于陰極表面H+/CO2吸附的再分布,直接傳質交替和間接電荷轉移引起的表面反應機理發生了變化。 具體而言,在加入PTFE后,催化劑上CO2(從?0.31 eV到?0.38 eV)和涉及CH4產生的關鍵中間體(從?1.56 eV到?1.63 eV)的結合能顯著增強;當引入10% PTFE時,表面電荷比引入純銅時減少了29.9%。這種結合能的增加和表面電荷的減少強化了CO2的還原過程,改變了CO2RR途徑,最終使CH4的平均產量提高了10%。 總的來說,該項工作通過定量分析,證明了聚合物粘合劑(如聚四氟乙烯)能夠影響陰極表面反應過程,揭示了與聚合物粘合劑相關的表面反應動力學對催化劑性能的作用,為未來CO2RR陰極材料的設計提供了思路。 Deciphering Electrochemical Interactions in Metal-polymer Catalysts for CO2 Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01647A 原創文章,作者:計算搬磚工程師,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/01/15/6244614ed2/ 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 【DFT+實驗】紀效波教授ACS Nano:高性能超高鎳層狀正極的多尺度晶體場效應 2024年2月3日 研究前沿:正極材料-預插層對鋰離子擴散的影響 | Nature Materials 2024年4月1日 【計算+實驗】案例解讀:JACS、Angew.、 ACS Energy Letters、EES等八篇頂刊成果集錦! 2023年12月27日 當電子顯微鏡遇上AI:自動化實驗引領科技新潮流 2024年1月7日 JPCL快訊 | 利用可擴展神經網絡勢模型以第一性原理精度模擬表面反應超熱產物平衡動力學 2024年1月9日 【DFT+實驗】張林娟團隊Nature子刊:雙配體空穴作為LiNiO2的催化活性位點 2024年3月22日