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吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.:解耦設計實現高能量可充水系鋅-石墨電池

吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.:解耦設計實現高能量可充水系鋅-石墨電池
尋找具有高起始電位且與電解液兼容的新型陰極化學物質已成為水系鋅離子電池面臨的一項挑戰。石墨中的陰離子嵌入(4.5 V vs Li+/Li)具有潛力,但通常與水溶液中的析氧反應(OER)呈競爭關系。
吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.:解耦設計實現高能量可充水系鋅-石墨電池
圖1.?水系鋅離子電池的工作狀態
吉林大學鄭偉濤、鄧霆等提出了一種解耦設計,通過調節pH值優化石墨陰極中高氯酸鹽離子嵌入的充分利用。具體而言,這項工作提出了一種解耦的水系鋅離子電池(DAZIB),其中ClO4?在酸性條件下在石墨中(脫)嵌,而Zn2+在中性條件下在鋅箔上沉積/剝離,從而實現擴大的電化學穩定窗口(ESW)。
離子選擇膜(ISM)將酸性室和中性室隔開,從而防止了化學交叉。石墨陰極中ClO4?(脫)嵌的高庫倫效率和比容量證明,在酸性條件下OER動力學大大減慢。此外,實驗和計算分析研究了嵌入行為,在此過程中會可逆地形成石墨插層化合物(GIC)。
吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.:解耦設計實現高能量可充水系鋅-石墨電池
圖2.?電化學性能和相應的結構演變
結果,在這種解耦設計中,組裝的DAZIB顯示出2.65 V的高上限截止電壓和231 Wh kg-1的能量密度,以及出色的循環能力(600次循環后容量保持率為81%)。
為了證明這種解耦設計對水系鋅離子電池的高兼容性和可行性,作者還成功組裝了另一種在石墨陰極中嵌入SO42?的DAZIB,其顯示出了良好的性能,這將激勵大家發現更多用于先進電化學儲能的新型電極化學組合。
吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.:解耦設計實現高能量可充水系鋅-石墨電池
圖3.?鋅-石墨電池中ClO4?(脫)嵌入的電化學評價
Decoupled Design for Highly Efficient Perchlorate Anion Intercalation and High-Energy Rechargeable Aqueous Zn-Graphite Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202306504

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