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?Nano Letters：氧空位增強了水系鋁-錳電池的質子嵌入動力學

鋁離子電池因其優越的電化學性能、低成本、高安全性而受到廣泛關注。為了解決電池性能的限制，探索新型正極材料并了解其反應機理具有重要意義。在眾多候選材料中，多種結構和價態使錳基氧化物成為水系鋁離子電池(AAIBs)的最佳選擇。

在此，河北大學張文明教授、李戰雨，新加坡科技設計大學楊會穎等人設計一種由具有豐富氧空位的γ-MnO₂組成的新型正極。結果顯示，該電極在0.2 A g^-1下表現出481.9 mAh g^-1的高放電容量，在0.4 A g^-1下循環200次后可實現高達128.6 mAh g^-1的可逆容量。特別是，通過密度泛函理論計算和實驗對比，驗證了氧空位對加速H⁺反應動力學的作用。

圖1. 結構分析

總之，該工作利用具有豐富氧空位的γ-MnO₂制備了錳基水系AIB。通過對氧空位的理論計算和測試，作者發現氧空位可以通過打開MnO₆八面體增加新的離子擴散路徑來改善H⁺的反應動力學。因此，這種Al//O_v-MnO₂電池在~1.5和~1.0 V處提供兩個放電平臺。在0.2 A g^-1時最高放電比容量可達481.9 mAh g^-1，在0.4 A g^-1下循環200次后仍保持126.6 mAh g^-1容量。

此外，團隊還進行了一系列異位實驗進一步驗證了充電/放電機制，最后發現H⁺和Al³⁺共插入機制是MnO₂正極中的主要過程。因此，該項工作為二氧化錳材料在水系AIB中的應用提供了見解。

圖2. 電池性能

Oxygen Vacancies Boosted Proton Intercalation Kinetics for Aqueous Aluminum–Manganese Batteries, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03654

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