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來源丨北京大學(xué)新聞網(wǎng)、雙一流高教

5月3日，北京大學(xué)新聞網(wǎng)披露了該校團(tuán)隊(duì)首次實(shí)現(xiàn)在原子尺度上對(duì)同位素界面的研究。

北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心和電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室高鵬、陳基、王恩哥院士課題組等與北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院劉磊等課題組合作，首次實(shí)現(xiàn)了在原子尺度上對(duì)同位素界面的研究。

原子尺度上探測(cè)同位素界面極具挑戰(zhàn)，目前具有原子分辨能力的實(shí)驗(yàn)技術(shù)只有掃描探針顯微鏡和透射電子顯微鏡，而前者只能探測(cè)表面，后者雖然可以探測(cè)包埋的界面，但是所有的電鏡成像和電子衍射技術(shù)都只對(duì)質(zhì)子數(shù)目敏感而對(duì)中子不敏感，因此無法識(shí)別同位素。

北大團(tuán)隊(duì)利用電鏡的非彈性散射技術(shù)，根據(jù)同位素聲子能量的差異，首次在原子尺度上實(shí)現(xiàn)了對(duì)同位素界面的識(shí)別和探測(cè)，展示了電鏡在研究原子核量子效應(yīng)方面的潛力。

他們構(gòu)筑了純化的氮化硼h-10BN和h-11BN同位素范德華界面，利用掃描透射電子顯微鏡的電子能量損失譜技術(shù)，在原子分辨下測(cè)量了同位素界面附近的聲子模式，觀察到由電聲耦合作用導(dǎo)致的布里淵區(qū)中心和邊界的聲子在同位素界面上迥異的過渡區(qū)域長(zhǎng)度。

由于自然界中絕大部分物質(zhì)都是同位素混合物，該工作表明同位素之間會(huì)產(chǎn)生新的界面效應(yīng)從而改變局域的物理性質(zhì)，為理解天然材料的物性提供了新的視角。該研究成果以《同位素界面上的聲子轉(zhuǎn)變》（Phonon transition across an isotopic interface）為題，于2023年4月26日發(fā)表在《自然·通訊》（Nature Communications?2023, 14, 2382）。

同位素指的是具有相同質(zhì)子數(shù)但不同中子數(shù)的元素。同位素具有不同的原子質(zhì)量，因此很多與核相關(guān)的物理化學(xué)性質(zhì)會(huì)不同，例如核反應(yīng)、彈性模量、聲子熱導(dǎo)率等。但由于同位素具有相同的電子數(shù)目，因此它們很多的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)是類似的，這使得同位素技術(shù)被廣泛用作分子標(biāo)記、化學(xué)反應(yīng)、輻射定年中的示蹤劑。

最近的研究還報(bào)告了同位素對(duì)化學(xué)/電子性質(zhì)的影響，包括超導(dǎo)電性、透射率和光學(xué)帶隙等。這些現(xiàn)象為利用同位素進(jìn)行功能設(shè)計(jì)打開了一扇新的大門，但也引起了一些新的思考：天然材料通常是同位素的混合物，那么可能存在的同位素界面是否會(huì)出現(xiàn)新的物理化學(xué)性質(zhì)？例如，與天然材料相比，同位素純化的材料的熱導(dǎo)率得到了極大增強(qiáng)。

對(duì)于該現(xiàn)象的公認(rèn)解釋是：天然材料中的同位素質(zhì)量無序引起了聲子散射，降低了聲子平均自由程，導(dǎo)致熱導(dǎo)率大幅降低。然而在同位素不均勻分布的情況下，天然材料中同位素界面的存在使其類似于“超晶格”的情況，而界面一般會(huì)具有局域的不同于體態(tài)的導(dǎo)熱能力。在這種情況下，熱導(dǎo)等物理化學(xué)性質(zhì)在直覺上應(yīng)該與完全均勻的同位素混合物有所不同。

盡管如此，關(guān)于同位素界面及其可能存在的物性影響在以前很少被討論，在很大程度上都是未知的，這主要是因?yàn)樵谠映叨壬献R(shí)別同位素存在很大挑戰(zhàn)，更不用說在原子尺度上測(cè)量其界面的物理化學(xué)性質(zhì)。比如，常用的同位素識(shí)別方法是基于拉曼、紅外吸收光譜等振動(dòng)光譜技術(shù)，它們具有很高的能量分辨率，能夠根據(jù)探測(cè)的聲子能量差異來區(qū)分同位素，但通常它們的空間分辨率有限。

盡管近年來基于針尖增強(qiáng)拉曼光譜和掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡已經(jīng)顯著提高了它們的空間分辨率，這些技術(shù)依然難以解析原子結(jié)構(gòu)，也無法探測(cè)布里淵區(qū)邊界處的高動(dòng)量聲子。

實(shí)際上目前具有原子分辨能力的實(shí)空間實(shí)驗(yàn)探測(cè)技術(shù)只有掃描探針顯微鏡和透射電子顯微鏡，而掃描探針顯微鏡技術(shù)只能探測(cè)表面，雖然透射電子顯微鏡可以探測(cè)包埋在內(nèi)部的界面，但是電鏡的成像和衍射都只對(duì)質(zhì)子敏感而對(duì)中子不敏感，因此無法區(qū)分同位素。

近年來，基于掃描透射電子顯微鏡的電子能量損失譜得到迅速發(fā)展，為聲子測(cè)量提供了新的技術(shù)路線。其中，北京大學(xué)高鵬課題組近年來發(fā)展了“四維電子能量損失譜測(cè)量技術(shù)”，克服了傳統(tǒng)譜學(xué)無法同時(shí)具備高動(dòng)量分辨和納米級(jí)空間分辨的缺點(diǎn)，為原子尺度上探測(cè)同位素界面物性提供了可能。

在最近發(fā)表的工作里，北大團(tuán)隊(duì)制備了高純度的h-10BN和h-11BN材料，并且堆垛得到人工的同位素范德華界面。他們利用h-BN材料聲子能帶的特點(diǎn)，將電子能量損失譜的空間分辨率設(shè)置在原子分辨尺度，同時(shí)又具備一定的區(qū)分布里淵區(qū)中心和布里淵區(qū)邊界聲子的能力，從而測(cè)量同位素界面處的聲子行為。他們發(fā)現(xiàn)界面處的面外振動(dòng)的光學(xué)聲子模式（稱為ZO）在界面處是逐漸過渡的，存在明顯的離域行為。

此外，其離域程度依賴于ZO模的動(dòng)量轉(zhuǎn)移，即在小動(dòng)量轉(zhuǎn)移下（對(duì)應(yīng)于布里淵區(qū)中心的ZO）離域度大約為3.34納米，而在大動(dòng)量轉(zhuǎn)移大下（對(duì)應(yīng)于布里淵區(qū)邊界的ZO）的離域范圍只有大約1.66納米。

通過分析，他們認(rèn)為是同位素聲子的不同振幅導(dǎo)致了振動(dòng)偶極子大小的差異，從而引起界面處存在一定的電荷積累。這些電荷通過電聲耦合效應(yīng)使得聲子離域化，并且積累的電荷密度與動(dòng)量轉(zhuǎn)移相關(guān)，這也解釋了動(dòng)量依賴的聲子離域行為。

他們對(duì)比了同位素界面的面內(nèi)聲子，發(fā)現(xiàn)并沒有明顯的聲子離域行為，其界面過渡區(qū)域只有大約一個(gè)單胞厚（約0.34納米），這是因?yàn)槊鎯?nèi)晶格振動(dòng)不會(huì)在界面聚集電荷。

此外，他們對(duì)比了普通的石墨烯-氮化硼界面，也沒有觀察到聲子離域行為。這些研究結(jié)果都自洽地支持同位界面存在由振動(dòng)偶極子導(dǎo)致的電荷效應(yīng)。他們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，這兩種ZO模式在原子層之間也有不同的變化。由于聲子色散在布里淵區(qū)邊界相對(duì)中心是較為平坦的，因此邊界的ZO聲子能量相對(duì)來說對(duì)位置變化不太敏感。

此外，在從h-10BN層到h-11BN層的界面上，ZO聲子的能量都是首先上升，然后迅速下降。這些復(fù)雜的行為可以通過結(jié)合微分散射截面和界面上原子質(zhì)量的變化來定性地理解。

考慮到聲子模式在同位素界面的動(dòng)量依賴的離域行為、電聲耦合效應(yīng)可能會(huì)影響局域熱輸運(yùn)和電輸運(yùn)過程，因此這些發(fā)現(xiàn)為我們理解天然材料中的同位素效應(yīng)提供了一個(gè)全新的角度，并為通過同位素工程設(shè)計(jì)新的功能提供了新的線索。

這些結(jié)果也表明具有原子級(jí)的空間分辨和動(dòng)量分辨能力的電鏡電子能量損失譜技術(shù)在探測(cè)原子核量子效應(yīng)（包括同位素效應(yīng)）方面的巨大潛力。

?h-10BN/h-11BN界面處ZO模式的原子分辨分析。（a） h-10BN/h-11BN界面的HAADF圖像（b）對(duì)應(yīng)的電子能量損失譜數(shù)據(jù)，以及相應(yīng)第一性原理計(jì)算結(jié)果（c）計(jì)算得到的h-10BN/h-11BN界面附近典型聲子模式的空間分布（d） ZO模式在界面附近的能量變化。黑點(diǎn)是每個(gè)譜的擬合聲子能量，標(biāo)準(zhǔn)差如紅色和藍(lán)色陰影所示。橙色和青色實(shí)線是通過Logistic函數(shù)擬合黑點(diǎn)數(shù)據(jù)得到的，代表布里淵區(qū)中心和邊界聲子的離域范圍分別為3.44納米和1.66納米（e）振動(dòng)偶極子和由界面處原子位移的不連續(xù)性引起的累積束縛電荷的示意圖

北京大學(xué)前沿交叉學(xué)科研究院2017級(jí)博士研究生李寧（導(dǎo)師是王恩哥）、物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心2018級(jí)博士研究生時(shí)若晨、材料科學(xué)與工程學(xué)院2018級(jí)博士研究生李貽非為文章共同第一作者，高鵬、劉磊、陳基、王恩哥為論文通訊作者。上述研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京大學(xué)電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室、北京大學(xué)高性能計(jì)算平臺(tái)、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、輕元素量子材料交叉平臺(tái)等支持。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305212

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