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來源丨華科大，inature

二氧化碳可以制衣服？還能制香水、做玩具？

你沒看錯——醋酸，又名乙酸，是一種重要的有機化工原料，制造化纖衣物、香水香氛、塑料加工品等都需要大量使用醋酸這一原料。“傳統方法生產醋酸通常是采用化學合成或淀粉發酵法，用這些方法，每生產1千克醋酸會排放約1.6千克二氧化碳。”我國作為全世界第一大醋酸生產國，醋酸年產量超過800萬噸，給生態環境帶來了巨大壓力。“

2023年5月3日，華中科技大學龐元杰聯合加拿大多倫多大學Edward H. Sargent及武漢理工大學麥立強共同通訊在Nature?在線發表題為“Constrained C_2?adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction”的研究論文，研究團隊歷時4年，通過電催化二氧化碳還原技術，實現了醋酸的“零碳”制造。研究成果“限制二碳吸附基團構象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”顯示，該實驗使用二氧化碳和水為原料，生成乙酸這一種主要產物，并能夠連續820小時保持乙酸生成率80%以上，在選擇性、能量轉化效率、穩定性上打破了現有世界紀錄。

乙酸的年產量超過1800萬噸，市場價值接近每年10億美元。它是對苯二甲酸生產的工業溶劑，也是油漆、粘合劑和涂料用乙酸乙烯酯的前體。乙酸鈉和乙酸鉀來源于乙酸，可用作食品添加劑。乙酸和乙酸鹽的工業生產需要多步驟工藝：在5-10 MPa和250 °C下將合成氣熱催化轉化為甲醇，然后甲醇和CO的甲基羰基化形成乙酸。

由可再生電力驅動的電化學系統已經實現了使用CO₂或CO和水作為反應劑合成乙酸和乙酸。乙酸鹽到乙酸的轉化很容易通過乙酸鹽的原位中和來實現。直接水性CO₂到乙酸鹽的電還原顯示出令人印象深刻的選擇性，達到49%的法拉第效率（FE）。然而，全電池電位為6.6?V，與乙酸鹽-O₂對的理論能量值0.91V相比，每生產一噸乙酸鉀的總能耗為285 GJ。為了提高電壓和乙酸鹽的選擇性，串聯二氧化碳電還原反應（CO₂RR）已顯示出希望：通過配對CO₂-to-CO固體氧化物電解槽（SOEC）技術，其FE大于95%；帶有 CO 到 C₂₊電解槽，串聯 CO₂RR 受益于更節能和碳效率高的CO₂-to-CO步驟。

從CO開始降低了復雜性，因為每個CO分子需要更少的兩個電子來獲得與從CO₂相同的產物。 目前最先進的CO到乙酸鹽的電轉化具有與直接CO₂RR方法相當的FE，但在約4V的低得多的全電池電勢下實現?，總體能耗較低，有望達到231?GJ/噸乙酸鉀。為了經濟可行性，研究人員的目標是在SOEC和CO到乙酸鹽反應器之間實現相對較高的FE（>90%）。

CO到乙酸鹽電催化劑設計（圖源自Nature?）

碳-碳（C–C）耦合電化學依賴于銅基催化劑；然而，在許多可能的C₂產物中，這些具有低選擇性。研究人員注意到C₂中間體具有不同的結合方向，事實上，某些中間體，如與Cu結合的雙齒中間體（中間體在兩個接觸點結合），有利于乙烯、乙醇和1-丙醇。相比之下，單齒C₂中間體與乙酸酯具有一對一的映射。這促使研究人員在催化劑表面尋找小的、孤立的Cu結構域，希望相對于由雙齒結合的中間體產生的產物促進乙酸鹽。

這項工作結合了理論指導的催化劑策略和反應器設計來調節催化劑微環境。作者發現，將Cu/Ag DA催化劑材料和高壓CO氣體相結合會導致對單齒^*C=C=O吸附質的偏好，從而在高^*CO覆蓋率下選擇性地產生乙酸鹽，產生91%的FE_acetate。

圖為團隊合影

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/01/18/5927107ef0/

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