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層狀過(guò)渡金屬氧化物正極是鋰離子電池（LIBs）的主要正極之一，具有高效的鋰離子插層化學(xué)特性。受層狀相互作用弱和表面不穩(wěn)定的限制，其電化學(xué)性能受到機(jī)械和化學(xué)失效的影響，尤其是富鎳（Ni）正極。

在此，中科院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了以單晶富Ni LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型體系，闡明了表面性能的關(guān)鍵作用。通過(guò)控制正極表面的結(jié)構(gòu)和元素原子排列，作者構(gòu)建了具有更高模量和化學(xué)惰性的富Co表面和層狀尖晶石交織結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的單晶正極（RS-NCM）。

維尖晶石結(jié)構(gòu)域共享相同的立方緊密堆積（ccp）氧框架，在層狀結(jié)構(gòu)中相干地構(gòu)建，并作為鉚釘加固單晶中的長(zhǎng)程層狀板。表面還原Ni和富集Co可進(jìn)一步提高合金的剛度，減少副反應(yīng)。所設(shè)計(jì)的正極具有化學(xué)-機(jī)械耦合穩(wěn)定性，有助于提高正極的電化學(xué)性能和熱穩(wěn)定性。

圖1. S-NCM和RS-NCM的結(jié)構(gòu)表征

研究表明通過(guò)機(jī)械應(yīng)變耗散和化學(xué)侵蝕抑制，正極在1 C條件下150次循環(huán)后，即使在苛刻的60 ℃條件下，仍能保持82%的容量。總之，通過(guò)表面原子排列設(shè)計(jì)，在模型單晶富鎳正極上實(shí)現(xiàn)了化學(xué)-機(jī)械耦合穩(wěn)定性。

基于Ni-Co- Mn體系，對(duì)表面原子進(jìn)行元素和結(jié)構(gòu)上的排列，形成了層狀-尖晶石交錯(cuò)結(jié)構(gòu)和表面濃度梯度，從而有效地提高了對(duì)應(yīng)力的耐受力和對(duì)副反應(yīng)的抵抗力。改性后的正極具有良好的電化學(xué)性能和機(jī)械化學(xué)穩(wěn)定性。

因此，該工作揭示了表面性質(zhì)的關(guān)鍵作用，它密切聯(lián)系著層狀過(guò)渡金屬氧化物的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性。強(qiáng)調(diào)了表面設(shè)計(jì)對(duì)原子排列(包括內(nèi)在組成和結(jié)構(gòu))的意義。

圖2. S-NCM和RS-NCM的性能

Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302170

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