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通過電化學CO₂還原反應（eCO₂RR）實現人工碳循環連續生產高濃度、純凈的C₂化學品至關重要，但還無法實現。盡管一鍋串聯催化有可能顯著提高反應效率，但其機理尚不清楚，性能也不理想。

基于此，中山大學陳小明院士和廖培欽教授等人報道了利用不同的CO₂制CO催化劑和CO制乙酸催化劑，構建了eCO₂RR制乙酸的串聯催化體系。由共價有機骨架（PcNi-DMTP）和金屬有機骨架（MAF-2）組成的串聯催化體系在中性條件下，電流密度為410 mA cm^-2時，法拉第效率（FE）為51.2%，乙酸產率為2.72 mmol m^-2 s^-1。在電解200 h后，1 cm^-2的工作電極可連續制得相對純度為95+%的乙酸水溶液20 mM。

VASP解讀

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了串聯催化機理。作者分別計算了PcNi-DMTP的Ni(II)位點和MAF-2的雙Cu(I)位點上CO₂和CO吸附物的吸附自由能，以研究CO供體和消耗體的作用。PcNi-DMTP將CO₂轉化為*COOH中間體的能壘低于MAF-2，因此CO₂轉化為CO主要發生在PcNi-DMTP上。同時，MAF-2的雙Cu(I)位點的兩個Cu(I)離子表現出更負的吸附自由能。

此外，MAF-2中CO的高覆蓋率降低了eCORR電位決定步驟（即*OCCO-轉化為*OCCOH）的能量勢壘。當MAF-2孔隙內發生物理吸附時，CO的覆蓋增加，有利于MAF-2孔隙內的eCORR，表明MAF-2的CO吸附行為不僅可以豐富CO的種類，而且可優化一鍋串聯催化體系的熱力學過程。

此外，作者還討論了eCORR與MAF-2的產物選擇性。在CO還原過程中，*HOCCOH中間體的進一步還原可能導致兩種可能的中間體：*CCO中間體進一步還原生成乙酸或乙酸產物和*CCOH中間體進一步還原生成乙烯或乙醇產物。

對于MAF-2，生成CO覆蓋率高的*CCO中間體的勢壘要低于生成*CCOH中間體的勢壘，有利于生成乙酸鹽作為主要產物。此外，低CO覆蓋條件下生成*CCOH中間體的勢壘比高CO覆蓋條件下低，使得乙烯和乙醇更容易生成。

Continuously Producing Highly Concentrated and Pure Acetic Acid Aqueous Solution via Direct Electroreduction of CO₂. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12423.

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【VASP文獻解讀】JACS：直接電還原CO2連續生產高濃度純乙酸水溶液

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