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?物理所吳凡AM：具有快速本體擴散動力學(xué)的軟碳硫脲用于固態(tài)鋰金屬電池

長期以來，由于鋰（Li）枝晶快速生長導(dǎo)致的庫侖效率低、壽命短、倍率性能差等問題一直阻礙著全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMB）的發(fā)展。

在此，中國科學(xué)院物理所吳凡團隊通過硫脲煅燒法開發(fā)了一種擴大層間距的多擴散通道 N,S 摻雜軟碳，用于無枝晶型負極。由于擴大的層間距可以提高層內(nèi)的 Li⁺ 傳輸速率，而 N,S 摻雜可以促進層間的 Li⁺傳輸，因此可以改善體相擴散（而不僅僅是表面擴散）動力學(xué)，進而降低局部電流密度，抑制鋰枝晶的生長，提高倍率性能。由此產(chǎn)生的 ASSLMB 實現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高電流密度（15 mA cm^-2）、面容量（20 mAh cm^-2）、能量密度（403 Wh kg^-1）和超長循環(huán)壽命（13,000 次）。

圖1. 電池性能

總之，該工作利用硫脲煅燒軟碳制備了一種具有快速體擴散動力學(xué)的多擴散通道軟碳-硫脲-鋰負極，它能促進金屬鋰在負極內(nèi)均勻沉積，從而在超高電流密度下抑制鋰枝晶的生長。硫脲在煅燒過程中會產(chǎn)生NH₃和H₂S，熱氣體分子能夠拓寬軟碳的層間距，從而促進Li⁺的傳輸。此外，Li⁺可以快速擴散到整個負極，并在整個區(qū)域內(nèi)沉積，從而降低局部電流密度。

因此，在 0.25 mAh cm^-2時，鋰離子對稱電池表現(xiàn)出 36 mA cm^-2的超高臨界電流密度。采用 SC-TU-Li 負極和 LCO 正極的 ASSB 在 30 ℃（15 mA cm^-2）下循環(huán) 13,000 次后，容量保持率高達95%。電流密度和循環(huán)壽命都打破了迄今為止固態(tài)電池的最高水平（8.6 mA cm^-2和 10,000 次循環(huán)）。因此，該工作報告的 SC-TU-Li 負極在實際應(yīng)用中具有巨大潛力，并可能代表 ASSB 開發(fā)過程中最重要的突破之一。

圖2.相場模擬

Soft Carbon-Thiourea With Fast Bulk Diffusion Kinetics For Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310395

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