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化學成分顯著影響石墨和SiO電極的固有電表面性質，進而顯著改變了負極上固體電解質界面（SEI）的熱穩(wěn)定性。

在此，韓國電子技術研究所Hyun-seung Kim，韓國西江大學Seoin Back，成均館大學Junyoung Mun等人關注表面電子電導率引起的SEI化學成分的變化。即由于石墨邊緣平面的功函數(shù)低于以二氧化硅為主的二氧化硅電極，因此在電極初始鋰化時，電荷向電解質的轉移會受到二氧化硅高功函數(shù)的阻礙。由于氧化硅上 SEI 薄膜的溶解度增加，使其在較高溫度下比石墨電極更容易發(fā)生自放電，因此與石墨電極相比，氧化硅電極在高溫下的電化學性能較差。為了提高氧化硅電極在高溫下的性能，必須改變硅基電極的表面功函數(shù)或電解質添加劑的最低未占據(jù)分子軌道能級。

圖1. 結構分析

總之，石墨和SiO電極的內(nèi)在電子表面特性在其化學組成方面不同，這極大地改變了電極的熱穩(wěn)定性。石墨邊緣平面的功函數(shù)低于以二氧化硅為主的一氧化硅電極的功函數(shù)，由于二氧化硅的高功函數(shù)，這阻礙了電荷在初始形成過程中向電解質的轉移。因為高電阻的二氧化硅表面增加了可極化的電極表面，所以由整體電解反應產(chǎn)生的正極電流減少；因此，電解質的還原限于單個e反應，導致SiO₂電極無無機物SEI。

然而，極化性較低的石墨表面有效地將電子轉移到電解質，形成2e還原的化合物Li₂CO₃。SEI的組成變化導致其在溶劑中在SiO₂上的溶解度增加，因為Li₂CO₃的Li結合能高于典型的低聚LEDC和LMC的結合能。與石墨相比，SEI膜在SiO₂上溶解度的增加了高溫下的自放電，這是SiO₂電極與石墨電極相比高溫性能較差的主要原因。因此，Si基電極的表面功函數(shù)或電解質添加劑的LUMO能級的調節(jié)對于改善SiO電極的高溫性能至關重要。

圖2. DFT計算

Surface Work Function-Induced Thermally Vulnerable Solid Electrolyte Interphase Formation on the Negative Electrode for Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302906

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?AEM：表面功函數(shù)誘導鋰離子電池負極熱損SEI形成

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