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?武大陳重學EnSM：“拖曳效應”誘導的快速去溶劑化動力學和-50℃可工作的高安全鋰電池

碳酸丙烯酯（PC）因其高離子傳導性和低（-49 ℃）熔點被認為是碳酸乙烯酯（EC）的最合適替代品，但它與石墨負極的電化學相容性較差。雖然設計陰離子誘導的離子溶劑配位（AI-ISC）結構可以有效抑制負極上 PC 的分解，但 Li⁺-PC 的強相互作用導致 Li⁺去溶劑化過程緩慢，低溫性能也不理想。

在此，武漢大學陳重學團隊發現并揭示了Li⁺溶劑與陰離子溶劑之間的 “拖曳效應 “機制，并設計了一種自適應雙層溶劑化結構，其中主溶劑化鞘外的游離溶劑可有效削弱 Li⁺-PC 與 Li⁺– PF₆^–之間的相互作用。

合理設計的 LiPF₆-PC/TFEP/EMC 電解液具有快速去溶劑化動力學和低溫適應性，因此賦予了 4Ah Gr||LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂和 1Ah Gr||LiFePO₄軟包電池在-50℃優異的性能、長循環壽命和更高的安全性。

圖1. 使用PTE312電解液的4Ah Gr||NMC811和1Ah Gr||LFP軟包電池電化學性能

總之，該工作通過調節 EMC 和 TFEP 的 “拖曳效應”，建立了一種自適應的雙層溶劑化結構，使 LiPF₆-PC/TFEP/EMC 電解液具有較低的Li⁺去溶劑化劑化能壘和不燃燒特性。得益于電解質的快速去溶劑化動力學和低溫適應性，石墨-鋰半電池可在零下40℃充電，容量損失幾乎可以忽略不計。

更重要的是，該電解液賦予了 Gr||NMC811 和 Gr||LFP 軟包電池低溫耐受性（-40℃和-50℃下的容量保持率分別為～79% 和～62.5%）、優異的循環穩定性（40次循環后的容量保持率為94.1%，1500 次循環后的容量保持率為88.5%）和高安全性（通過了擠壓、過充電、加熱和釘穿試驗）。

因此，通過調節 “拖曳效應 “誘導的自適應雙層溶劑化結構，將為開發具有成本效益、阻燃和低溫適應性的全氣候、更安全的鋰離子電池電解液開辟一條途徑。

圖2. 極端條件測試

“Dragging effect” induced fast desolvation kinetics and ?50 ℃ workable high-safe lithium batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103098

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