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金屬鋅負極的副反應和枝晶生長是限制鋅離子電池實際應用的兩個主要問題。快速電化學動力學與緩慢傳質之間的矛盾可能會在電極表面造成顯著的濃度梯度，進而導致金屬鋅生長不均勻和電池短路。

在此，香港城市大學支春義團隊通過在電解質中加入大分子（磷酸三丁酯），引入了具有立體阻礙效應的改良溶劑化結構。立體阻礙效應可有效減緩電荷從負極向溶解的Zn²⁺轉移，緩和快速電化學還原動力學，從而防止Zn²⁺優先沉積在尖端區域。此外，電極表面還形成了均勻而堅固的固體電解質相（SEI）層，從而減輕了原位電化學腐蝕和氫析出反應。

因此，即使在 10 mA cm^-2和 10 mAh cm^-2的苛刻循環條件下，Zn||Cu 半電池也能表現出穩定的 Zn 沉積/剝離，平均庫侖效率約為 99.5%，累積容量達 3000 mAh cm^-2。當與Mn²⁺膨脹的水合V₂O₅正極結合時，電池顯示出3.97 mAh cm^-2的容量，并在 650 次循環后保持 91.4% 的高容量保持率。

圖1. 溶劑化結構

總之，該工作提出了一種新方法，通過在電解質中加入大尺寸的TBP分子來穩定水系ZIBs中的鋅負極。研究表明，TBP 分子成功地占據了Zn²⁺的內部溶劑化殼，并通過排除H₂O分子形成了一個大的溶劑化結構，從而產生了立體阻礙效應，緩和了電化學還原動力學。

電化學分析和掃描電鏡結果表明，改進電化學還原動力學的 TBP 電解質能有效抑制鋅枝晶的生長，同時使鍍鋅層的形態光滑而緊密。結合混合SEI層提供的受限副反應，鋅負極表現出超過 2100 小時的長壽命和平均 CE 超過 99.5% 的高可逆性。負載質量約為 16 mg cm^-2的全電池也顯示出高的循環穩定性。因此，通過與大尺寸分子產生立體阻礙效應，鋅負極的循環性能和穩定性可以得到顯著提高，為水系 ZIB 的電解質設計提供了新的視角。

圖2. 全電池性能

Regulating the Electrochemical Reduction Kinetics by Steric Hindrance Effect for Robust Zn Metal Anode, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02164e

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?支春義EES：空間位阻效應調節鋅金屬負極的電化學還原動力學

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