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成果簡介

尿素氧化反應(UOR)作為一種具有發展前景的可持續清潔能源技術，近年來受到了廣泛關注。UOR作為一種可行的工藝，可以替代水分解制氧反應并同時修復廢水將其轉化為能源。這是由于UOR的理論熱力學勢為0.37 V(相對于可逆氫電極，RHE)遠遠低于析氧反應(OER;1.23 V vs. RHE)，并且由于尿素具有多功能性和穩定性，特別是在環境溫度下，使其成為氫燃料電池的有吸引力的替代品。由于UOR存在復雜的吸附/解吸過程，因此許多研究都致力于設計經濟高效的催化劑。值得注意的是，具有可調節d軌道的過渡金屬基材料在UOR過程中表現出了巨大的潛力。鑒于此，本文旨在通過對過渡金屬基催化劑在UOR領域的前沿設計策略及其在不同應用領域進行深入和系統的概述。此外，該綜述還深入探討了現狀和未來的發展方向。

崔小強/阮曉文課題組最新UOR綜述：應用于尿素氧化反應(UOR)的過渡金屬基催化劑

圖1. a)尿素來源及應用示意圖 b) 2008年以來在尿素氧化催化劑領域發表的文章數量 c) UOR和OER的理論電位示意圖

有鑒于此，來自吉林大學的崔小強教授、香港城市大學阮曉文博士以及Sai Kishore RAVI教授以針對材料設計的角度出發，對過渡金屬基在UOR領域的最新發展提供了一個整體的視角。首先總結了目前UOR領域中過渡金屬基催化劑的設計策略。此外，對過渡金屬基UOR催化劑的應用領域進行了系統的總結，全面展現了過渡金屬基UOR催化劑在不同領域的應用，展示了UOR領域的發展潛力和廣泛的應用領域。最后，對該領域當前面臨的挑戰和困難進行了詳細總結并提出解決方案和未來展望。相關成果最新發表于Advanced Functional Materials，題為“Transition Metal-Based Catalysts for Urea Oxidation Reaction (UOR): Catalyst Design Strategies, Applications, and Future Perspectives”文章DOI：10.1002/adfm.202313309

圖2. UOR催化劑的各種設計策略和應用示意圖

圖文導讀

（一）催化劑設計策略

（1）形貌控制：通過在不同尺寸尺度(主要是微納米水平)上精確控制材料的幾何形狀可以來設計具有定制表面形態的高活性催化劑。

（2）合金效應：與單金屬催化劑相比，與其他元素(如二元或多元金屬催化劑)形成合金提供了克服這些挑戰的有效解決方案。各種金屬元素之間的相互作用引起了電子配位結構的修飾降低了表面中毒效應。

（3）元素摻雜：摻雜劑與活性位點之間的強相互作用導致了協同效應，從而優化中間體的吸附和解吸能。

（4）缺陷工程：缺陷可以改變催化活性位點的配位結構，調節后的電子態提高了催化活性。

（5）相工程：與長期有序的晶體材料相比，非晶材料可以豐富電子結構，優化不飽和配位金屬和缺陷。

（6）異質結構的構建：具有高比表面積的分層納米結構可以增加表面活性位點的暴露，進一步促進電荷轉移，提高電導率。

（7）雜交策略：催化材料在電化學過程中的聚集或溶解程度影響電催化劑的電化學穩定性。將具有高比表面積和高導電性的材料與過渡金屬催化材料雜化，以錨定催化劑，增加暴露比表面積，加速電荷轉移。

（8）其他策略：近年來出現了一些其他設計策略，使催化劑的設計更具目的性和有效性。比如激活晶格氧策略，拉伸應變策略等。

（二）UOR在不同領域的應用

UOR在能源轉換技術和環境修復領域有著顯著的應用。

（1）尿素電解制氫：電催化水解反應是一種高效的制氫途徑，但析氧反應(OER)涉及多電子耦合的質子轉移步驟，需要更高的過電位才能達到等效的電流密度。因此由于UOR低反應電位為0.37 V，遠低于OER的1.23 V，具有較高的經濟價值。

（2）直接尿素燃料電池(dufc)：DUFC不僅可以發電，還可以促進含有尿素的尿液和廢水的降解，從而滿足環境要求。

（3）光電化學尿素分解：光電化學(PEC)反應的基本機制取決于光激發，當電子驅動水還原導致氫的析出(HER)時，空穴促進UOR。鑒于其可持續和安全的性質，PEC驅動的尿素分解制氫作為一種有前途的方法正受到關注。

（4）廢水處理：尿素電解是一種經濟、環保的凈化富尿素廢水的方法。對尿素進行電解處理可以使其轉化為危害較小的產品，使其更安全地排放到環境中。

（5）尿素傳感器：尿素傳感器用于測量人體血液中的尿素含量。這些傳感器可以檢測和測量生物樣品中的尿素水平，這要歸功于催化材料的電催化尿素氧化。

結論與展望

1、當前挑戰：尿素氧化反應(UOR)電催化劑的發展面臨著一系列挑戰，如圖3所示。這些挑戰包括:

(1) 催化劑穩定性 (2) 催化劑活性 (3) 催化機理 (4) 工業可擴展性

為了應對這些挑戰，必須采取有條不紊的方法。這需要深入探討反應機理，輔以系統的可行性研究。通過揭示UOR過程的復雜細節，科學地促進催化劑設計效率和可擴展性的進步

圖3. 過渡金屬基UOR催化劑面臨的主要挑戰

2、解決方案：UOR催化劑的廣泛應用和性能優化仍然面臨著許多障礙和復雜性。如圖4所示，我們在本節中概述了幾個有希望的解決方案。這些解決方案通常涉及多種設計策略的組合，確保它們相互加強。這種多方面的方法使我們能夠更有效地解決挑戰的不同方面。

圖4. 解決UOR困難和挑戰的可行方案

3、結論與展望：本文從催化劑結構設計入手，通過總結和概括，闡明了催化劑結構設計與性能之間的關鍵環節。同時介紹了目前UOR催化機理的研究熱點。近年來的研究主要集中在以下幾個方面：新反應途徑的發現、競爭反應OER的抑制、催化產物的選擇性、催化活性物質的鑒定和生成以及鍵斷裂。尿素作為燃料電池內的燃料源的潛力已被研究。它的氧化可以將化學能轉化為電能，使其可以用于水電解和隨后的制氫。持續的研究有望開啟尿素氧化更廣泛的應用，從廢水處理到先進的傳感器技術，表明其解決緊迫環境和能源問題的潛力。當我們在能源轉換的復雜道路中導航時，尿素氧化反應在科學進步的支持下，有可能在未來的能源格局中發揮關鍵作用。

作者簡介

第一作者：徐珊

吉林大學材料科學與工程學院材料物理與化學專業2019級博士研究生，師從崔小強教授。主要研究方向為過渡金屬基催化劑在電催化水分解反應，電催化尿素氧化反應及其他水分解替代反應中的研究與應用。

論文通訊作者：阮曉文博士

阮曉文博士，2023年畢業于吉林大學材料物理與化學專業，師從崔小強教授。2023年加入香港城市大學能源及環境學院任博士后，師從Sai Kishore RAVI教授。主要從事光降解污染物、光解水制氫、CO₂還原的新型低維材料的構建及性能研究。目前以第一/通訊作者在Advanced Materials（3篇）, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials等國際知名期刊上發表20余篇文章，其中3篇入選ESI高被引熱點論文。

論文通訊作者：Sai Kishore RAVI

Sai教授是香港城市大學助理教授。博士畢業于新加坡國立大學，之后在新加坡國立大學擔任研究員。Sai教授的研究興趣包括：(1) 太陽能燃料（半人工光合作用、綠色氫氣、光催化/生物催化CO₂還原）；(2) 光介導/生物催化水處理、廢水轉化為能源技術、太陽能脫鹽；(3) 可持續生物電子（生物電容器、自供電觸覺傳感器和電子紙）；(4) 功能性納米纖維（空氣過濾器、電子紡織品和個人熱管理）。迄今在Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Energy & Environmental Science, Nature Communications, and Science Advances等國際著名期刊上發表論文，多個專利。

論文通訊作者：崔小強教授

吉林大學材料科學與工程學院教授/博士生導師，副院長。崔小強教授主要研究方向為能源催化材料，面向氫能綜合利用、燃料電池汽車等國家重大戰略需求，從原子尺度上開展高效催化劑的設計和制備研究。相關研究成果連續發表在Nature Communications（3篇）、AM（3篇）、JACS、AEM、AFM、Angew、Chem、Matter等學科頂級期刊，被多次正面引用。累計發表SCI論文180余篇，他引8000余次，H因子54；主持科技部國家重點研發計劃納米專項課題（1項，712萬）、國家自然科學基金面上項目（5項）等。申請國家發明專利43項，授權29項。獲教育部“新世紀優秀人才”計劃支持、吉林省“長白山學者”、吉林省第七批拔尖創新人才第三層次、吉林省第十六批享受政府津貼專家（省有突出貢獻專家）、長春市第六、七批有突出貢獻專家，吉林大學“三全育人”育人標兵等榮譽稱號。擔任中國材料研究學會青年工作委員會第七、第八屆理事會理事（2011.10至今），中國材料學會納米材料與器件分會首屆理事會（2014.4至今）、中國有色金屬學會貴金屬學術委員會會員（2018.5至今）、中國材料學會終身會員（2021.2年至今）、《中國材料進展》期刊第五屆編輯委員會青年委員（2021.4年至今）。

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崔小強/阮曉文課題組最新UOR綜述：應用于尿素氧化反應(UOR)的過渡金屬基催化劑

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