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自1911年Onnes發現超導后，尋找具有高臨界溫度（Tc）的新型超導材料一直是材料科學和凝聚態物理學研究的熱點。在高成本的實驗研究之前，已經有系統的計算工作來確定具有高Tc的Bardeen-Cooper-Schrieffer（BCS）超導體。然而，由于計算和實驗的成本問題，尋找具有高臨界溫度（Tc）的新型超導體一直是一項具有挑戰性的任務。為此，美國國家標準與技術研究院材料測量實驗室Daniel Wines等人提出了一種基于深度生成式模型的逆向設計方法來發現超導材料。這種方法超越了傳統的材料篩選方法，并將引領下一代材料的逆向設計。

圖文導讀

在這項工作中，作者使用晶體擴散變分自編碼器（Crystal Diffusion Variational Autoencoder，CDVAE）、原子線形神經網絡（Atomistic Line Graph Neural Network，ALIGNN）預訓練模型和聯合自動化模擬數據庫（Joint Automated Repository for Various Integrated Simulations，JARVIS），來生成新的超導體。

圖1：（a）逆向設計超導材料的流程；（b）在ALIGNN預測的Tc>3的化合物中，含有CDVAE生成結構的給定元素的概率

CDVAE主要用于周期性結構的生成。CDVAE由變分自編碼器和擴散模型組成，擴散模型直接作用于結構的原子坐標，并使用等變圖神經網絡來確保不變性。CDVAE由三個同時訓練的網絡組成：（1）編碼器，它對潛在空間進行編碼；（2）屬性預測器，它對潛在空間進行采樣并預測結構和組成；（3）解碼器，是一個擴散模型，將隨機初始化的原子類型去噪為與訓練集分布相似的材料。在這項工作中，作者使用來自JARVIS數據庫的1058種DFT計算的超導材料數據集，訓練了一個CDVAE模型（在潛在空間中優化Tc），并生成了數千種新的候選超導體。作者通過使用預訓練的深度學習模型來進一步預測這些候選結構，以進行快速篩選。在縮小潛在候選超導體的范圍后，作者進行了DFT計算來驗證模型的預測，并評估了預測材料的動力學和熱力學穩定性。

作者利用ALIGNN對每種材料的超導特性進行預測。ALIGNN是基于deep graph library和PyTorch開發的。在ALIGNN框架中，每個材料結構被表示為一個圖，其中元素是節點，鍵是邊。圖中的每個節點分配了9個輸入特征（第一電離能、電子親和性、電負性、電阻值、價電子、基團數、共價半徑和原子體積）。邊的特征以原子距離表示，其中徑向基函數的截止值為8 ?。在原子圖的基礎上，利用原子距離作為節點，化學鍵角作為邊，構造線形圖。作者設置batch size為16，數據以90：5：5進行分割，并訓練了300個epoch，在訓練過程中不使用測試集，保持模型的超參數與原始ALIGNN相同。

數據集來源于JARVIS。JARVIS是一個數據庫和工具的集合，可以使用經典力場、密度泛函理論、機器學習、理論計算和實驗來進行自動化的材料設計。JARVIS-DFT是一個基于密度泛函理論的數據庫，包含超過75,000種材料，具有多種材料特性，如形成能、不同理論水平的帶隙、太陽能電池效率、彈性模量、介電常數、壓電模量、紅外和拉曼光譜、剝離能、二維磁體和二維超導體等ALIGNN和CDVAE模型在1058個DFT計算數據上進行了訓練。

完整的逆向設計工作流程如圖1a所示。其中第一步包含了在1058個DFT計算數據集上訓練CDVAE模型。在CDVAE逆向設計模型中，新的候選超導體需要優化的目標性質為Tc。在對JARVIS-SC數據進行訓練后，作者使用CDVAE模型生成了3000個候選材料。

對于如此大量的晶體結構，對所有候選材料進行DFT計算是不切實際的。因此，作者使用深度學習工具（ALIGNN）來篩選所有3000個候選材料。ALIGNN已經成功地預測了形成能和帶隙以及最近的超導Tc等性質。為了進一步研究這些候選物質，依據高Tc、潛在穩定性和金屬特性（費米能級上的高密度態）的目的，作者建立了ALIGNN預測的篩選標準：Tc > 5K, 形成能（E_form）< 0 eV/atom，帶隙（E_gap）< 0.05 eV。雖然負的E_form是穩定性的嚴格要求，但仍然需要計算動力學和熱力學穩定性來確認穩定性。在使用ALIGNN進行篩選后，作者發現61種材料符合這一標準。然后，作者對這61種材料執行完整的DFT計算，并使用McMillan-Allen-Dynes方程計算Tc，發現32個結構的Tc在5K以上。通過對聲子態密度和化學成分的研究，作者發現這些結構中有7個具有負聲子頻率，表明動力學不穩定。其余25種候選超導體如表1所示。

表1：25個候選超導體

CDVAE模型具有生成新成分與結構的能力。圖1b描述了在3000個CDVAE生成的結構中含有給定元素的化合物的ALIGNN預測Tc高于3k的概率。可以觀察到，含有C、N、B、O、V、Mn、Nb、Ru和Ta的化合物在ALIGNN預測的Tc較高的結構中最為豐富，因為DFT訓練集中有幾個具有高Tc值的材料包含這樣的元素。

雖然CDVAE結構中的元素豐度（ALIGNN預測Tc > 3 K）遵循與訓練數據相似的趨勢，但CDVAE候選結構并不局限于訓練數據中已經存在的化學計量和晶體結構。圖2說明了這一點，其中描述了3000個CDVAE生成的結構用于從JARVIS-DFT數據庫中訓練的1058個結構的化學公式、密度分布和堆積分數分布。圖2a和d的對比強調了CDVAE生成的結構和來自JARVIS的訓練數據在化學計量上的差異。例如，在JARVIS訓練集中，大部分數據只包含三種不同的原子種類（A、B、C），元胞的化學式類型有5種。相比之下，基于JARVIS訓練集（見圖2a）的CDVAE生成的數據具有許多包含四個原子種類（A、B、C、D）的結構和具有更多的化學式類型。此外，CDVAE生成的數據包含大量的單元素結構，而這在訓練集中不是一個普遍的組成部分。比較圖2b-e和c-f，可以觀察到CDVAE生成的結構和JARVIS訓練數據之間密度和堆積分數的分布非常不同。具體而言，CDVAE生成的結構具有更大的低密度和堆積分布。這可能部分是由于CDVAE生成的結構的低對稱性，這使得新生成的晶胞的晶體體積更大，因此密度和堆積分數更小。

圖2：CDVAE與JARVIS的數據對比

在討論了CDVAE生成結構的結構和化學多樣性之后，作者討論使用ALIGNN和DFT預測Tc的工作流程的步驟。使用預訓練的ALIGNN模型，作者可以過濾大量具有瞬時特性預測的CDVAE候選超導體。圖3a-b描述了1058個JARVIS-DFT結構（用DFT計算的Tc）和3000個CDVAE結構（用ALIGNN預測的Tc）的分布。如圖所示，Tc的分布有很大的不同。最引人注目的是，CDVAE生成的數據中Tc接近于零（非超導）的結構數量非常少，而JARVIS訓練集中的大量材料的Tc值接近于零。此外，CDVAE+ALIGNN的所預測的Tc分布更接近于高斯分布，大部分新生成結構的Tc值集中在2.5-6 K附近。這可以作為CDVAE模型在潛在空間中生成具有優化目標屬性的新結構的證明。

圖3：（a-b）CDVAE與JARVIS的數據對比；（c-d）CDVAE候選材料的EPC參數關系

在用ALIGNN篩選了3000個CDVAE生成的結構之后，作者對符合ALIGNN篩選標準的61個候選結構進行了DFT驗證，如圖1a所示。在這個階段，預訓練的ALIGNN模型在預測這些新生成結構的Tc值方面取得了成功。在61個結構中，54個結構的DFT計算Tc > 0.5K，這表明ALIGNN從CDVAE生成的結構中濾除超導材料的成功率為89%。在61個結構中，32個結構的DFT計算Tc > 5K，這表明ALIGNN從CDVAE生成的結構中過濾出Tc大于5K的材料的成功率為52%。

就材料屬性預測的深度學習模型而言，1058個結構是相對較少的訓練數據。訓練集規模較小的原因是因為執行這些DFT計算需要大量的計算成本。原則上，可以通過在訓練中增加更多的DFT計算來系統地改進ALIGNN對Tc的預測，這也是JARVIS正在進行的工作。在圖3c和d中顯示了進行DFT計算的61種材料的EPC參數（λ，ω_log，Tc）之間的關系。圖3c描述了λ和ω_log之間的反比關系，在圖3d中，可以觀察到λ和Tc之間存在某種正相關關系。這些都是BCS超導體的典型行為，并在BCS塊體和二維超導體的研究中被觀察到。從圖3c-d的顏色圖中可以清楚地看出，高λ和ω_log的平衡是材料具有高Tc的必要條件。

表1給出了候選超導材料的化學成分、Tc、每個原子的形成能和凸包以上的能量。從表中可以看出，25種結構均有負的形成能。負的形成能雖然是熱力學穩定的必要前提，但并不能保證熱力學穩定。因此，作者計算了凸包上方的能量（如表1所示）。從JARVIS-DFT中不同相的形成能中計算了這些結構的凸包。可以觀察到15個結構在0.45 eV或更低的能量范圍內，這些結構是最有可能被實驗合成的。圖4給出了這15種材料的原子結構（VN₂、MnN、VN、BN₂Zr、NP₂Sr、TaP₂、AlN₂Zr、NbRh、AlN₂V(I)、TiO₂NbN、NBaP、ScO₃Zr、Al₂N、AlN₂V(II)、TiN）。雖然這15種材料在凸包上的能量在0.0~0.43 eV/原子之間，表明熱力學穩定性仍不能保證，但它們仍有可能被合成。

圖4：候選超導材料的結構圖

驗證CDVAE逆向設計方法的成功，重要的是要評估生成材料的化學成分和晶體結構的多樣性，不僅要考慮訓練數據，還要考慮更大的化學空間區域。在前25個候選超導體中，有20個化學成分并不包含在CDVAE的訓練集中。MnN、VN、AlN₂Zr、NbRh和TiN是訓練集的一部分，并且在相關文獻中都被發現具有超導相。盡管這五種候選化合物與訓練集中的化合物具有相似的化學性質，但除了NbRh（與JVASP-20529具有相同的結構）之外，它們都具有完全不同的晶體結構。由于JARVIS數據庫的材料較少（JARVIS的主要重點是擴展材料的屬性和準確性）。作者檢查了Materials Project（超過150,000個結構）和OQMD（超過1,000,000個結構）。此外，作者搜索了文獻，看看這些材料是否被合成過。作者還檢索了Supercon數據，其中包括超過16,000種實驗實現的超導材料。作者在前25個候選CDVAE和Supercon數據庫中沒有發現共同的材料。這進一步證明了CDVAE方法可以生成具有特定所需性質的獨特材料，覆蓋以前未發現的化學空間。

總結與展望

在這項工作中，作者使用了一個多步驟的工作流程，結合了生成模型、深度學習屬性預測和DFT來發現下一代超導材料。作者證明了使用ALIGNN模型的深度學習特性預測，可以在DFT驗證和實驗研究之前即時預測新生成材料的特性來加速尋找新的超導體。作者發現了25種新的候選超導體，其中15種結構穩定性好，Tc值高達20.2 K。該方法超越了傳統材料篩選的工作流程，并允許新材料的逆向設計，填充以前未發現的化學空間。

文獻信息

Daniel Wines, Tian Xie, Kamal Choudhary. Inverse Design of Next-Generation Superconductors Using Data-Driven Deep Generative Models. Journal of Physical Chemistry Letters 14, 6630-6638 (2023)

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01419

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【AI+材料】JPCL：深度生成式模型逆向設計超導材料！

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