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本月，湖南大學王雙印教授團隊分別在AM、Angew、JACS等期刊上發表了五篇成果。其中，前三篇的介紹詳見：

JACS：用于高性能電催化NO還原的六方鈷納米片

電催化一氧化氮(NO)還原不僅為NH₃生成提供了非常有前途的策略，而且還緩解了人為破壞的氮循環平衡。然而，開發有效的電催化劑以提高NO電還原性能仍然是一個重大挑戰。

這里，湖南大學王雙印教授、陳晨博士以及多倫多大學Chandra Veer Singh等人制備了六方密堆積的Co納米片(hcp-Co)，并表現出439.50 μmol cm^-2 h^-1的高NH₃產率和72.58%的法拉第效率，優于Co納米片(fcc-Co)的面心立方相和大多數報道的電催化劑。結合密度泛函理論計算和NO程序升溫脫附實驗，hcp-Co上優異的催化NO還原反應(NORR)活性可歸因于其獨特的電子結構和質子穿梭效應。作者組裝了使用hcp-Co作為陰極的Zn-NO電池的概念驗證裝置，并顯示出4.66 mW cm^-2的功率密度，這優于迄今為止文獻中報道的性能。

圖1 電化學NO還原性能

圖2 鋅-NO電池性能

如圖2a所示，Zn-NO電池是一種可持續發展的設備，可以同時還原NO、產生NH₃和輸出電能。作者組裝了一個帶有hcp-Co陰極的概念驗證Zn-NO電池。令人驚訝的是，所建立的Zn-NO電池表現出4.66 mW cm^-2的功率密度(圖2b)，這優于迄今為止文獻中報道的結果(圖2c)。該電池還提供了為2.06 V vs Zn的高開路電壓(OCV)(圖2d)，這與極化曲線一致。輸出放電電流密度在約0.5 V(vs Zn)時從0.5 mA cm^-2連續增加到6 mA cm^-2 (圖4e)，表明作者的電池具有出色的放電能力。此外，作者還收集了一系列放電曲線，并在不同電壓下測量了相應的NH₃產量。當電壓為0.3 V時，NH₃產量達到247.80 μg h^–1 mg_cat^–1 (圖4f)，超過了最近報道的NO-金屬和金屬-N₂電池的性能。

總之，Zn-NO電池為氨合成和NO去除提供了新的途徑。這項工作為NORR高效電催化劑的設計提供了一個新的視角。

Hexagonal Cobalt Nanosheets for High-Performance Electrocatalytic NO Reduction to NH3. https://doi.org/10.1021/jacs.3c00276

Carbon Energy：使用無金屬電催化劑平衡子反應活性以促進電催化尿素合成

通過硝酸鹽與CO₂耦合的電催化尿素合成被認為是工業尿素合成工藝的有前途的替代方法。然而，高效尿素合成的子反應(NO₃RR和CO₂RR)活性的要求并不清楚，并且相關的反應機理仍不清楚。

湖南大學王雙印教授課題組陳晨博士等人發現子反應活性的平衡在高效尿素合成中起著至關重要的作用。作者通過合理的設計，氮摻雜碳電催化劑的尿素產率可達610.6 mg?h^?1?g_cat.^?1，優于貴金屬電催化劑。基于operando SR-FTIR測量，作者提出尿素合成源于*NO和*CO的偶聯，生成關鍵中間體*OCNO。這項工作從活性平衡的角度為尿素合成提供了新的見解和指導。

圖3 催化劑的合成與表征

圖4 性能表征與機理分析

作者研究發現必須提高NO₃RR的反應性和速率，以匹配Ni-N-C上CO₂RR的高活性。為了解決這個問題，首先提高NO₃的濃度，但其對尿素合成速率的提高效果有限(圖4D)。同時，失活的硝酸鹽物質在催化劑表面的積累對催化性能產生了不利影響，直到使用100 mM NO₃^–。與亞硝酸鹽還原(圖4F，G)相比，鎳的引入對硝酸鹽還原具有更大的負面影響，因為它阻斷了硝酸鹽還原為亞硝酸鹽中間體的速率決定步驟。當KNO₂直接用作電催化中的氮源時，Ni-N-C的尿素合成性能顯著提高了一個數量級，達到142.5 mg?h^?1?g_cat.^?1，同時效率提高。作者通過改變氮源和優化反應路徑，促進了尿素合成，這歸因于產生了豐富的含氮活性中間體和重建了子反應之間的活性平衡。由于有利于尿素合成，尿素產率可達到498.5和610.6 mg?h^?1?g_cat.^?1。

作者發現，當氮源被一氧化氮(NO)取代時，在亞硝酸鹽的氫化產物中，僅獲得痕量的尿素產物。CO與NO₃^–的共電解也未能啟動尿素合成，這可能歸因于CO或NO原料的強烈吸附和活化。因此，根據結果，作者假設原位形成的*NO和*CO活性物質的耦合在電催化尿素合成中起著至關重要的作用，如圖4H所示。

總之，這項工作為催化劑設計和反應機理提供了新的見解。在這項工作中，電催化尿素合成僅從提高含氮物種活性的角度進行了優化，預計通過同時提高NO₃RR和CO₂RR活性可以實現進一步的改進。

Chen Chen,? Shuang Li,? Xiaorong Zhu,? Shuowen Bo,? Kai Cheng,? Nihan He,? Mengyi Qiu,? Chao Xie,? Dezhong Song,? Youzhen Liu,? Wei Chen,? Yafei Li,? Qinghua Liu,? Conggang Li,? Shuangyin Wang. Balancing sub-reaction activity to boost electrocatalytic urea synthesis using a metal-free electrocatalyst. Carbon Energy. 2023;e345. doi:10.1002/cey2.345

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