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水系鋅離子電池（ZIBs）得益于其固有的安全性和可持續性等特性，已被認為是電網規模儲能技術的引人注目的候選者。構建一個可靠的固體電解質中間層（SEI）是實現高度可逆的鋅金屬（Zn⁰）電極的必要條件。

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成果簡介

近日，香港城市大學支春義教授課題組發現與傳統的“體溶劑化”機制相反，SEI結構主要以雙電層（EDL）吸附為主。作者用醚添加劑控制EDL吸附和Zn²⁺溶劑化。在EDL上具有介質吸附的12-crown-4導致形成了具有內部無機ZnF_x/ZnS_x和外部有機C-O-C組分的層結構SEI。這種結構賦予了SEI高剛度和強韌性，使100 cm^{2 ?}Zn||Zn軟包電池在面積容量為10 mAh cm^?2的情況下，累積容量為4250 mAh cm^?2。更重要的是，一個2.3 Ah Zn||Zn_0.25V₂O₅?nH₂O軟包電池提供的能量密度為104 Wh L_cell^?1，并在低負/正極比（2.2：1）、貧電解質（8 g Ah^-1）和高面積容量（~13 mAh cm^?2）的惡劣條件下運行> 70天。

值得注意的是，這是支春義教授的第25篇Angew！

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圖文導讀

圖1. EDL結構和不同電解質的Zn²⁺溶劑化性質

作者通過引入一系列醚添加劑，即15-冠-5（15-C-5）、12-冠-4（12-C-4）和三甘醇二甲醚（G3）來控制EDL吸附和體積Zn²⁺溶劑化。它們在EDL吸附行為（15-C-5 < 12-C-4 < G3）和Zn²⁺溶劑化能（15-C- 5 > 12-C-4 > G3）上表現出相反的趨勢。此外，這些醚分子具有相同的結構單元（-[-CH₂-CH₂-O-]-），從而排除了化學成分的干擾。將三種添加劑引入基線電解液2 m Zn（OTf）₂/H₂O，H2O：醚重量比為8：2。為簡單起見，將電解質分別記為15-C-5、12-C-4、G3和水。

圖2. 半電池電化學性能

在電流密度為1 mA cm^-2、面積容量為1 mAh cm^-2的情況下，作者用Zn||Cu半電池檢測Zn⁰的電鍍/剝離可逆性。圖2中顯示了庫侖效率（CE）作為循環數的函數。12-C-4電池的CE在第20個周期急劇上升到99.4%，然后逐漸上升，然后穩定在~99.6%，直到第100個周期，之后在第300個周期之前保持在這個值附近。相比之下，對于15-C-5和G3的電池，在第20和第50個周期上升到~99%，在第100個周期之前逐漸下降到~98%，在第300個周期之前保持在~98%。

圖3. 形成的SEI的結構組成

圖4. EDL吸附主導SEI形成機理的示意圖

SEI的主要組成以及在三種電解質中的吸附/溶劑化行為表明，SEI的形成過程主要是由EDL吸附物質的分解決定。在15-C-5和G3電解質中，對醚的吸附最弱，吸附最強，導致形成無機主導和有機主導的SEIs。在重復Zn⁰電鍍/剝離過程中，均發生裂紋或溶解，不能有效阻斷水電解質的侵入，導致嚴重的氫氣氣體演化和持續的自放電。而12-C-4的介質吸附形成層結構SEI，內層為無機ZnF_x/ZnS_x，外層為有機C-O-C。

無機成分的高剛性/強度（ZnF_x）顯著抑制鋅枝晶的生長，而有機成分的高韌性（C-O-C）確保了SEI層足夠的靈活性，這兩個使更可靠和可持續的SEI相比單獨無機主導或有機主導的SEI。這說明了有機和無機成分共存的重要性。作者注意到，水分子既可以吸附在EDL上，也可以吸附在溶劑化的Zn²⁺上。然而，很難區分它們對SEI形成的貢獻。

圖5. 高面積容量的可負擔能力

圖6. 高面積容量軟包電池

采用12-C-4電解質的100 cm² Zn||Zn軟包電池在高面積容量為10 mAh cm^?2時，其累積容量為4250 mAh cm^?2，實際ZUR為43%。高容量的Zn||Zn_0.25V₂O₅ ?nH₂O全電池運行> 108天（在2 C下進行3200個循環）。更重要的是，一個2.3 Ah Zn||Zn_0.25V₂O₅ ?nH₂O軟包電池在惡劣條件下，即低負/正極比率（2.2：1），貧電解質（8 g Ah^-1），高面積容量（~13 mAh cm^?2）下，提供了104 Wh L_cell^?1（基于整個電池）的能量密度和運行> 70天的壽命。

總結展望

綜上，作者揭示了EDL吸附主導的在鋅金屬電極上SEI的形成機制。作者發現，吸附最弱的15-C-5導致無機ZnF_x/ZnS_x主導的SEI，而吸附最強的G3導致有機（C-O-C）主導的SEI。相比之下，具有介質吸附的12-C-4促進了一層結構的SEI，內層為無機ZnF_x/ZnS_x，外層為有機C-O-C。由于無機和有機組分的高剛度和強韌性，層結構SEI在高面積容量運行下具有較強的大容量膨脹能力。

該工作為可靠和可持續的SEI設計提供了新的見解，有助于在實際的儲能技術中實現高度可逆的鋅金屬電極。

文獻信息

Yu Wang,? Bochun Liang,? Jiaxiong Zhu,? Geng Li,? Qing Li,? Ruquan Ye,? Jun Fan,? Chunyi Zhi. Manipulating Electric Double Layer Adsorption for Stable Solid-Electrolyte Interphase in 2.3 Ah Zn-Pouch Cells. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302583; Angew. Chem. 2023, e202302583. https://doi.org/10.1002/anie.202302583

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