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電解質環境，包括陽離子、陰離子和溶劑，對于電池陰極的性能發揮至關重要。大多數工作集中在陽離子與陰極材料之間的相互作用，相比之下，對陰離子與陰極之間的相關性缺乏深入的研究。

成果簡介

近日，香港城市大學支春義教授課題組系統地研究了陰離子如何影響鋅電池陰極的庫侖效率(CE)。作者以嵌入型V₂O₅和轉化型I₂陰極為典型案例進行深入研究。發現陰離子的電子性質，包括電荷密度及其分布，可以調節轉化或插層反應，導致顯著的CE差異。通過使用operando視覺拉曼顯微鏡和理論模擬，作者證實了陰離子和I^–之間的競爭配位可以通過調節多碘離子在Zn-I₂電池中的擴散速率來調節CEs。在Zn-V₂O₅電池中，陰離子調節的溶劑化結構通過改變Zn²⁺嵌入動力學極大地影響CEs。轉化I₂陰極實現了99%的CE，具有與Zn²⁺強烈相互作用的優選電荷結構的陰離子提供了接近100% CE的V₂O₅嵌入。了解陰離子控制的CEs的機制將有助于我們評估電解質與電極的相容性，從而為高能、長循環鋅電池的陰離子選擇和電解質設計提供指導。

值得注意的是，這是支春義教授的第26篇Angew！

圖文導讀

圖1 電化學性能測試

作者研究了陰離子調節的CEs對Zn-I₂和Zn-V₂O₅電池倍率性能和循環穩定性的影響。值得注意的是，CE并不一定像在陽極中那樣對應于循環穩定性。根據計算，對于Zn-I₂電池，硫酸鋅和Zn（BF₄）₂在10個循環后的容量保留率分別下降到87.1%和23.5%。但實驗結果表明，在0.3 A g^-1條件下，它們的容量保留率分別高達97.4%和95.0%，遠遠高于計算出的循環性能。說明I₂損耗在一定程度上是可逆的，即使在電極上沒有還原，離子在充電過程中也能返回陰極。然而，從長期來看，一個較低的CE會導致一個不穩定的循環壽命。此外，低CEs也導致Zn-I₂電池嚴重的自放電行為。對于Zn-V₂O₅電池，雖然Zn（OTf）₂和Zn（ClO₄）₂的CEs略有差異，分別為100.0%和99.2%，但3 A g^-1時Zn（OTf）₂和Zn（ClO₄）₂的容量保持有明顯的差異（74.7%和65.9%）。這證實了陰離子對陰極的倍率性能也有影響。

圖2 拉曼顯微鏡揭示了溶質的CEs和DFT分子軌道能

I₃^–離子在水中溶解時呈黃色，使我們可以在電化學測試過程中記錄電解質的圖像作為一種視覺跟蹤方法。作者研究發現，隨著放電的進行，電解質變得渾濁，中間的I₃^–離子溶解在其中，最終被一些I₃^–離子淹沒。相比之下，硫酸鋅電解液在整個放電過程中都保持透明。作者用拉曼光譜同時證實了Zn（BF₄）₂電解質中的I₃^–離子淹沒現象。而在硫酸鋅電解質中，電解液在放電過程中，電解質和電極之間持續存在清晰的邊界。以上結果表明，高聚碘在Zn-I₂電池中的穿梭效應是影響不同電解質中CE的關鍵因素。SO₄^2-與親電性I₂的相互作用更強，可以阻礙I₂與I^–之間的配位反應，抑制穿梭效應，并導致了高的CE。

圖3 溶劑化結構

圖4 機理分析

作者揭示了電解質中的陰離子可以在相當程度上影響水系鋅電池中陰極的CEs。本文以碘轉換型陰極（CE：85-99%）和五氧化二釩插入型陰極（CE：40-100%）作為深入研究的典型材料。對于插層五氧化二釩型陰極，陰離子通過進入Zn²⁺的溶劑化殼層來調節CEs，形成陰離子誘導的配位結構，進而影響Zn²⁺的動力學和輸運。I₂陰極在含SO₄^2-的電解質中可以達到99%的CE，而五氧化二釩陰極在含OTf^–的電解質中可以達到接近100%的CE。鋅電池的進一步改進將受益于對陰極CEs及其與陰離子的關系的進一步理解。

文獻信息

Pei Li,?Yiqiao Wang,?Qi Xiong,?Yue Hou,?Shuo Yang,?Huilin Cui,?Jiaxiong Zhu,?Xinliang Li,?Yanbo Wang,?Rong Zhang,?Shaoce Zhang,?Xiaoqi Wang,?Xu Jin,?Shengcai Bai,?Chunyi Zhi. Manipulating coulombic efficiency of cathodes in aqueous zinc batteries by anion chemistry. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303292; Angew. Chem. 2023, e202303292. https://doi.org/10.1002/anie.202303292

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