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?ACS Nano：異質界面外延應變穩定高性能微電池過鋰化Li1+xMn2O4正極的晶體框架

為了滿足高能量和高功率密度鋰離子微型電池日益增長的需求，過硫酸鹽化 Li_1+xMn₂O₄（0≤x≤1）因其296 mAh g^-1 的高理論容量和相互連接的鋰離子擴散途徑而成為一種極具吸引力的正極候選材料。然而，由于Jahn-Teller畸變，過硫化引發了不可逆的立方-四方相變，導致容量迅速下降。與傳統鋰離子電池相比，微型電池為開發基于薄膜的特定改性策略提供了機會。

在此，荷蘭特溫特大學Mark Huijben團隊提出異質界面晶格應變，通過在SrRuO₃(SRO)電子導電層上外延薄膜生長來穩定過度鋰化的 Li_1+xMn₂O₄ (LMO)正極的尖晶石晶體框架。結果表明，LMO/SRO 異質界面處的晶格失配導致整個 LMO 薄膜中出現面內外延約束，進而抑制了發生在面內方向的過鋰化過程中的晶格膨脹。

因此，通過在具有完全可逆相變的 LiMn₂O₄ 外延正極中可逆地嵌入第二個鋰離子實現容量加倍。此外，在4 V和3 V范圍內，可逆容量保持率分別高于 90.3% 和 77.4%，從而獲得優異的循環穩定性。

圖1. 100-LMO 和 110-LMO 薄膜的表面形態示意圖

總之，該工作通過異質界面晶格應變成功實現了外延過鋰化 100/110-LMO 薄膜的穩定性。STEM 和 RSM 分析表明面內壓縮和面外伸長引起的結構變形，其中異質界面晶格應變導致 LMO 晶胞受到面內約束。在外延膜內的長范圍內觀察到結構變形，表明應變從界面區域傳播到膜內部區域。由于存在異質界面晶格應變，LMO 薄膜能夠實現優異的循環穩定性。

此外，DFT 計算還證實，面內約束還能有效緩解面內的內部拉伸應力。基于 CV 測量的鋰動力學分析表明，100-LMO 薄膜在 3 V 范圍內具有更好的倍率能力。因此，該項研究提供了一種實現穩定的Li_1+xMn₂O₄外延薄膜正極疊層化的有效策略。

圖2. 電池性能

Stabilizing Crystal Framework of an Overlithiated Li1+xMn2O4 Cathode by Heterointerfacial Epitaxial Strain for High-Performance Microbatteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08849

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