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【DFT+實驗】陳鵬作團隊:雙金屬Bi-Cu合金納米片的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控工程用于高效電催化CO?還原和Zn-CO?電池

背景介紹

大氣中二氧化碳含量的增加導致了不可忽視的環(huán)境問題。電催化CO2還原反應(CO2RR)是一項新興的實現(xiàn)碳中和的有效技術,能夠?qū)O2可持續(xù)轉(zhuǎn)化為增值化學品,可以解決近年來受到廣泛關注的能源短缺問題。甲酸是CO2RR的主要產(chǎn)品之一,是一種用途廣泛、易于儲存的有機化工原料,具有很高的經(jīng)濟價值。然而,CO2本身的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和析氫反應(HER)的競爭性副反應是不可避免的,這極大地阻礙了CO2RR對甲酸的轉(zhuǎn)化效率和選擇性,導致能量利用率低。因此,需要開發(fā)穩(wěn)定性好、產(chǎn)物選擇性高、法拉第效率優(yōu)異的高活性催化劑,用以實現(xiàn)更好的CO2RR反應動力學和甲酸產(chǎn)率。

成果簡介

浙江理工大學化學與化工學院的陳鵬作研究員課題組開發(fā)了一種簡便的電化學共沉積策略,在碳布上合成了雙金屬Bi9Cu1合金納米片(Bi9Cu1/CC),為電催化CO2還原反應(CO2RR)提供了一種新型的自支撐電極。Bi9Cu1/CC催化劑在-0.7 V到-1.2 V vs. RHE的寬電位范圍內(nèi)對甲酸鹽具有超過90%的高法拉第效率(FE)。此外,以Bi9Cu1/CC為陰極驅(qū)動的可逆Zn-CO2電池的最大功率密度為1.4 mW·cm?2,且具有良好的工作穩(wěn)定性。實驗表征和電化學結(jié)果證實,Cu合金化構(gòu)建的雙金屬催化活性位點,增強了Bi9Cu1合金納米片的界面電子轉(zhuǎn)移以實現(xiàn)顯著提升的反應動力學過程。此外,原位ATR-IR結(jié)果證實雙金屬Bi-Cu活性位點傾向于遵循*OCHO中間體的電催化轉(zhuǎn)化途徑。DFT計算表明,Cu合金化有助于提高Bi費米表面附近的態(tài)密度,實現(xiàn)更高的本征導電性,且能優(yōu)化*OCHO中間體在金屬位點上的吸附并異質(zhì)析氫反應過程,最終使得Bi9Cu1合金納米片展現(xiàn)出優(yōu)異的CO2RR催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖文導讀

【DFT+實驗】陳鵬作團隊:雙金屬Bi-Cu合金納米片的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控工程用于高效電催化CO?還原和Zn-CO?電池

圖1.(a) Bi9Cu1/CC催化劑的合成示意圖、(b) XRD圖,(c) Bi 4f 和(d)Cu 2p XPS圖。

【DFT+實驗】陳鵬作團隊:雙金屬Bi-Cu合金納米片的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控工程用于高效電催化CO?還原和Zn-CO?電池

圖2. Bi9Cu1/CC合金納米片的(a-c) SEM, (d-f) TEM, (g) HRTEM和(h)EDS元素分布圖。

【DFT+實驗】陳鵬作團隊:雙金屬Bi-Cu合金納米片的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控工程用于高效電催化CO?還原和Zn-CO?電池

圖3. Bi9Cu1/CC催化劑在H-Cell中的電化學性能測試結(jié)果。

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圖4. Bi9Cu1/CC電催化劑在Flow-Cell中的電化學性能測試結(jié)果。

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圖5. Bi9Cu1/CC催化劑的原位ATR-IR測試和密度泛函理論計算結(jié)果。

【DFT+實驗】陳鵬作團隊:雙金屬Bi-Cu合金納米片的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控工程用于高效電催化CO?還原和Zn-CO?電池

圖6. Bi9Cu1/CC電催化劑在Zn-CO2電池中的應用及性能研究。

文章信息

Wu W, Zhu J, Tong Y, et al. Electronic structural engineering of bimetallic Bi-Cu alloying nanosheet for highly-efficient CO2 electroreduction and Zn-CO2 batteries. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6269-7.

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