例如，許多研究指出石墨烯的導電性能比已知的其他任何材料都要好，其力學性能也十分優異。傳熱科學家們也很快授予它最佳熱導體的稱號。
阮教授實驗室 [1] 的博士生韓哲睿說：“過去人們認為熱導率最高的材料是金剛石—熱導率高意味著能更快傳遞更多熱量。但當石墨烯問世以后，研究顯示它比金剛石好得多。”
熱導率是以瓦特每米每開爾文為單位來衡量的。按照這個標準，金剛石（或鉆石）的熱導率一般被認為有大約 2000。但當科學家們開始測量石墨烯的熱導率時，早期的估計值高過 5000。這顯然引起了阮修林和其他傳熱學家的興趣。
“然而，之后的測量結果和理論模型逐漸修正了石墨烯的熱導率。”阮修林說：“近期的論文將這一數值降低到了大約3000；這仍然比金剛石顯著要好。但最近，我們發現了一些完全不同的結果。”
阮修林研究團隊經過測算，得到石墨烯在室溫下的熱導率為 1,300 W/(m K)—這不僅低于金剛石，還低于石墨烯的母體原料，石墨。
他們的這一理論研究因其時效性和可能的重要性，最近以快報形式（Letter）發表在《Physical Review B》上 [2]。
他們的這些結果與之前結果之間的差異可歸結為一種叫做四聲子散射的現象。聲子是熱物理學者在量子力學層面描述熱量如何在固體介質中傳遞的概念。半個多世紀以來，研究人員只理解了三聲子散射，并通過其模型來預測熱導率。但在2016年，阮修林和當時他的博士生馮天力（現為猶他大學助理教授）首次成功建立了四聲子散射的一般理論 [3]；一年之后他們和合作者進一步在第一性原理層面量化了四聲子散射對熱導的影響 [4]。這些貢獻使得阮修林和馮天力在2023年獲得了國際聲子學會的最高榮譽：布里淵獎 [5]。
那么，四聲子散射與石墨烯有什么關系呢？韓哲睿說：“石墨烯是一種二維材料，人們認為三聲子散射會受到這種二維性的限制，這在理論上使得石墨烯的熱傳導性比三維體材料要強得多。但當我們考慮四聲子散射后，我們發現它不受石墨烯二維特性的限制。事實上，四聲子散射相當強， 強過了三聲子散射而成為最主要的聲子散射機制——這一結果非同尋常。”
他們研究過程中的一大困難是可用的超級計算資源。計算這種四聲子散射需要并行計算策略，即利用一個具有1TB內存的計算集群。這一任務是在普渡大學的Rosen Center for Advanced Computing [6]完成的。
目前，這項工作還是理論預測。研究小組正與德克薩斯奧斯汀大學的石立教授 [7] 合作，在他們的NSF合作項目的資助下，通過實驗檢驗計算結果。以前的文獻中實驗測量的不確定度非常大，這個需要大大降低才能檢驗最新理論。他們還計劃研究多層石墨烯的導熱性質，而不僅僅是單層。
阮修林說：“由于還沒有準確的實驗驗證，我們知道很多人會對這一非主流的理論結果持懷疑態度。2017年，當我們預測出砷化硼（BAs）[8] 的類似性質時也面臨著同樣的質疑。令人高興的是，砷化硼的理論預言在一年之后即被三組獨立的重要實驗所證實。自那以來，四聲子散射理論被越來越多的實驗證據所支持，我們希望這一次它對于石墨烯也能成立。我們已經把計算軟件開源，讓其他科學家可以驗證我們的發現。”
韓哲睿在GitHub上發布了他的四聲子熱導率求解器FourPhonon [9]，并發表了一篇介紹該軟件使用方法的論文 [10]。歡迎傳熱學科學家使用該軟件開展類似研究。
“石墨烯是第一個合成的二維材料，很多人都認為它像魔法一樣神奇，”?韓哲睿說：“人們認為石墨烯在熱學、力學、光學、電學等諸多方面具有卓越的特性。作為熱學研究人員，我們的工作就是確定這部分是否屬實。石墨烯仍然是一種良好的熱導體，但我們的工作預測它并不比金剛石更好。”
“我常說，科學是通過發現例外而推進的。”阮修林說：“我們對自己的最新與主流理論相左的結果持謹慎樂觀的態度。有了四聲子散射理論，我們希望將來能對材料的傳熱性質進行廣泛而精確的理論評估。”
- 撰稿人：Jared Pike, jaredpike@purdue.edu, (+1)765-496-0374
- 資料來源：Xiulin Ruan, ruan@purdue.edu
- 這項研究得到了美國國家科學基金會（Grants No. 2015946 and No. 2321301）的支持
[1] https://engineering.purdue.edu/NANOENERGY/
[2] https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.108.L121412
[3] https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.93.045202
[4]?https://www.purdue.edu/newsroom/releases/2017/Q4/researchers-solve-four-phonon-thermal-conductivity-obstacle-key-to-tech-applications.html
[5]?https://engineering.purdue.edu/ME/News/2023/xiulin-ruan-receives-the-2023-brillouin-medal-for-fourphonon-scattering
[6]?https://www.rcac.purdue.edu
[7]?https://www.me.utexas.edu/people/faculty-directory/shi
[8]?https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.96.161201
[9]?https://github.com/FourPhonon
[10]?https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0010465521002915
（以下為論文詳細信息供專家讀者參考）
單位：美國普渡大學
DOI：10.1103/PhysRevB.108.L121412
石墨烯中的彎曲聲子ZA模（flexural phonons）代表了其面外振動
（a）按頻率貢獻的熱導；（b）按模態貢獻的熱導。
上圖進一步說明了三聲子長波聲子的奇點問題。與此同時，ZA聲子對熱導率的貢獻仍然占主要，達到70%之多：ZA聲子作為面外振動仍然是石墨烯中的主要熱載體。這一支振動模態也是理想二維體系和實際二維材料的重要區分：在理想的二維非諧振子模型中，原子的運動是二維的，無三維離面振動。
（a）與金剛石的對比；（b）與石墨的對比。
[2] L. Lindsay et al., Phys Rev B 89, 155426 (2014).
[3] T. Feng and X. Ruan, Phys Rev B 97, 045202 (2018).
[4] N. K. Ravichandran and D. Broido, Phys Rev B 98, 085205 (2018).
[5] X. Gu?et al., Phys Rev B?100, 064306 (2019).
[6]?Z. Han?et al., Phys Rev Lett?128, 045901 (2022).
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