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化學(xué)所郭玉國(guó)/辛森研Angew：全非晶動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)零下溫度下運(yùn)行鋰-硫電池

固態(tài)鋰-硫電池作為一種安全、高能量的電化學(xué)存儲(chǔ)技術(shù)，在為地區(qū)電氣化交通提供動(dòng)力方面展現(xiàn)出了廣闊的前景。由于結(jié)晶聚合物電解質(zhì)中的離子流動(dòng)性有限，電池?zé)o法在零度以下工作。在聚合物電解質(zhì)中添加液態(tài)增塑劑可提高鋰離子傳導(dǎo)性，但會(huì)犧牲機(jī)械強(qiáng)度和與兩個(gè)電極的界面穩(wěn)定性。

在此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)所郭玉國(guó)和辛森研究員等人通過(guò)將球形超支化固體聚合物增塑劑引入Li⁺導(dǎo)電線性聚合物基體中，建立了一個(gè)集成的動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)，以在低至零度的寬溫度范圍內(nèi)保持完全無(wú)定形。

由交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)制備了固體質(zhì)量含量>90%的準(zhǔn)固體聚合物電解質(zhì)，并顯示出在低溫下快速的Li⁺導(dǎo)電、高機(jī)械強(qiáng)度和穩(wěn)定的界面化學(xué)。因此，采用新型電解質(zhì)的固態(tài)鋰-硫電池在25℃、0℃和-10℃下提供了高可逆容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命，可在復(fù)雜的環(huán)境條件下進(jìn)行儲(chǔ)能。

圖2. 液態(tài)電解質(zhì)和準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)的 LSB LT 運(yùn)行示意圖比較

總之，該工作展示了一種原位制備的全無(wú)定形 q-SGPE，它具有 2.96 ×10^-4S cm^-1的高鋰離子電導(dǎo)率和 0.81 的高鋰離子遷移數(shù)，固體質(zhì)量含量高達(dá) 91.5 wt.%，可在環(huán)境溫度和零度以下運(yùn)行Li-S 電池。

具體而言，電荷轉(zhuǎn)移特性的改善源于集成的動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)是通過(guò)星形聚合物和線性聚二氧戊環(huán)鏈之間微弱的范德華相互作用建立的。計(jì)算顯示，IDCN q-SGPE 顯著提高了鋰電極和鈉電極在低溫下的電化學(xué)穩(wěn)定性。在正極-電解質(zhì)界面，IDCN 優(yōu)先與 Li₂S₄配位，以抑制導(dǎo)電性差的硫化物成分的富集。在負(fù)極-電解質(zhì)界面，IDCN 有利于形成堅(jiān)固的富含 LiF 的 SEI，防止枝晶形成和金屬腐蝕。

因此，基于 IDCN 的固態(tài) LSB 在 RT 和 LT 條件下顯示出優(yōu)異的循環(huán)性能，循環(huán)次數(shù)超過(guò) 200 次，在 25℃, 0 ℃ 和 -10 ℃ 條件下的可逆容量分別達(dá)到 1110 mA h g^-1、1045 mA h g^-1 和 901 mA h g^-1。迄今為止，該項(xiàng)工作中的準(zhǔn)固體 LSB 的低溫性能優(yōu)于之前報(bào)道的準(zhǔn)固體鋰電池。

圖1. 作用示意圖

A Fully Amorphous, Dynamic Cross-Linked Polymer Electrolyte for Lithium-Sulfur Batteries Operating at Subzero-Temperatures, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316087

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化學(xué)所郭玉國(guó)/辛森研Angew：全非晶動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)零下溫度下運(yùn)行鋰-硫電池

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