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?青能所崔光磊/杜奧冰/董杉木AM：鎂金屬負極均勻沉積行為的視角：擴散限制理論與成核理論

使用金屬負極是滿足高能量密度可充電電池迫切需求最有吸引力的方法。不幸的是，鋰離子不均勻的沉積行為會誘發枝晶生長進而嚴重威脅電池安全。為了探索不同沉積行為的根源并預測各種操作條件下負極的沉積形態，人們開發了多種模型。然而，模型的濫用導致觀點的沖突。

在此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊、杜奧冰、董杉木等人從模型角度出發，為了驗證有關鎂（Mg）金屬沉積行為有的爭議報告，詳細闡述了先前所提出控制沉積過程的模型。通過研究各種模型間的相互關系，提出了一種實現最致密和均勻鍍層形貌的策略，進而解釋了均勻鍍層的擴散限制理論和成核理論看似矛盾的問題。

圖1. Mg沉積過程示意圖以及指導沉積理論

總之，該工作詳細闡明了液態Mg金屬電池中Mg沉積過程的各個階段以及各階段的外部影響因素對Mg沉積的影響。一般來說，成核理論認為較大的電流密度（過電位）會導致較小的晶體成核尺寸和較高的成核密度。相反，參考擴散受限模型和Sand模型，在電化學儲能電池中大電流會誘發不良的沉積行為。作者認為問題的關鍵在于混淆了不同模型之間的界限，并繪制了一幅藍圖來描述沉積形態隨電流密度和容量的演變以及不同模型之間的關系，從而為設定操作參數提供指導。

此外，作者指出”動力學控制區”和”擴散控制區”之間的”擴散控制緩沖區”，即電流密度超過限定值，但時間尚未達到 Sand 的時間。根據理論計算和實驗數據作者認為在這一緩沖區內可以獲得致密均勻的Mg沉積層，同時可以避免枝晶的產生，甚至在 “擴散控制緩沖區 “和 “擴散控制區 “的邊界附近會出現最佳沉積。只有當施加的電流密度超過限定值時，這一非客觀邊界才會被視為Sand時間。因此，該工作將有助于基于Mg金屬負極的電池設計，以及提高各種金屬負極利用率的操作參數。

圖2. 不同電流密度下Mg沉積物的俯視圖和橫截面SEM

A Perspective on Uniform Plating Behavior of Mg Metal Anode: Diffusion Limited Theory versus Nucleation Theory, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202306395

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