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他，剛剛發表第23篇JACS！

成果簡介

具有八元環的沸石分子篩在工業上得到了廣泛的應用，而具有六元環的沸石晶體由于有機模板或無機陽離子占據在微孔中而無法去除，通常很少得到利用。

浙江大學吳勤明、肖豐收，上海科技大學馬延航等人研究表明，通過重構的方法可以制備出具有完全開放微孔的六元環分子篩(ZJM-9)。在25℃下，CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O等混合氣體穿透實驗表明，該分子篩具有較好的選擇性脫水效果。特別是，ZJM-9的解吸溫度(95°C)比商用3A分子篩的解吸溫度(250°C)更低，為在脫水過程中節省更多能量提供了更多可能。

相關工作以《A Six-Membered Ring Molecular Sieve Achieved by a Reconstruction Route》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發表論文。

值得注意的是，這也是肖老師在《Journal of the American Chemical Society》上發表的第23篇論文。

往期工作報道可見：；

圖文導讀

圖1. ZJM-9的結構

本文首次以含8-MRs的磷酸鋁分子篩(ZJM-8)為基礎，成功合成了含6-MRs的全開孔微孔磷酸鋁分子篩(ZJM-9)。首先，在水熱條件下合成了含8-MRs的磷酸鋁分子篩ZJM-8。在550℃煅燒4 h去除有機模板后，成功獲得了煅燒后的ZJM-8。將煅燒后的ZJM-8經室溫水熱處理后，再經550℃煅燒，得到了一種新型分子篩，命名為ZJM-9。

圖2. ZJM-9的結構模型

在ZJM-9框架中有三種類型的籠子(圖2A)，包括一個los籠，can籠和一個新的[4⁶·6¹⁴]籠(命名為zjs籠)。因此，ZJM-9擁有三維6-MR通道，孔徑尺寸分別為2.7×2.7 ?、2.1×2.8 ?和1.7×2.9 ?。考慮到ZJM-9在合成過程中缺少無機陽離子，可以認為ZJM-9的微孔應該是完全打開的，這與之前報道的最終產物中含有有機模板或無機陽離子的6-MRs微孔晶體完全不同。

圖2B為煅燒后的ZJM-8經室溫水熱處理和550℃煅燒后ZJM-9的結構轉變示意圖。顯然，雖然一個單元格的堆垛層數仍然存在，但煅燒后的ZJM-8的d6r結構被破壞，然后重新成鍵、形成結構中沒有d6r籠的ZJM-9骨架。

圖3. 氣體穿透曲線

圖3為25℃下CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O等混合氣體的穿透性實驗。值得注意的是，CH₃OH、CH₄、CO₂和CO的穿透立即發生，而H₂O可以保留很長時間。CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O的選擇性分別為46、55、56和53。這些結果遠遠優于含有6-MRs的SOD沸石，甚至可以與商業上最先進的3A沸石吸附劑相媲美。

綜上所述，本文合成了一種新型的全開放微孔磷酸鋁分子篩(ZJM-9)，其6-MRs是由具有結構缺陷的煅燒8-MRs磷酸鋁分子篩(ZJM-8)重構而成的。得到的ZJM-9具有良好的熱穩定性和水熱穩定性。此外，ZJM-9具有完全開放的微孔，具有良好的吸水性能。ZJM-9在室溫下對CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O混合溶液中的水具有高效的選擇性吸附。此外，與商用3A分子篩(250℃，0.59 cm³/g)相比，其解吸溫度(95℃)更低，密度(0.64 cm³/g)更高。上述特性對于其在工業脫水和凈化過程中凈化氣體和液體的工業應用可能是重要的。

文獻信息

A Six-Membered Ring Molecular Sieve Achieved by a Reconstruction Route，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13309

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