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1. JACS: 調節陰離子氧化還原電位降低富鋰正極材料電壓遲滯

具有陰離子和陽離子氧化還原的層狀富鋰氧化物（LRO）由于其高儲能能力而被廣泛研究。然而，電壓遲滯會降低電池的能量轉換效率，嚴重阻礙了LRO的商業應用。

在此，北京大學夏定國教授、中國科學院物理研究所何倫華教授等人以2種具有C2/c和P2₁/m對稱性的Li₂RuO₃(LRO)模型材料為研究對象，通過中子衍射、原位X射線粉末衍射、X射線吸收光譜、宏磁和電子順磁共振(EPR)光譜研究了LRO的電子結構，對電壓遲滯與LRO的關系有了一定了解。

圖1. P2₁/m-LRO和C₂/ c-LRO結構表征

研究發現孤立電子填充的LRO正極材料電荷轉移帶隙減小，負離子氧化還原的氧化勢減小，電壓遲滯減小。此外，作者進一步合成了具有實際意義和不同電子自旋態的Mn基富鋰正極材料。通過研究發現低自旋的Li_1.15Ni_0.377Mn_0.473O₂帶有孤立電子，電子填充具有較低的電壓滯后和較高的能量轉換效率。作者還通過密度泛函理論計算對這一發現進行了驗證。總之，這一發現將為基于陰離子氧化還原活性的下一代高能量密度鋰離子電池的設計和制備高能層狀富鋰正極材料提供重要指導。

圖2. P2₁/m-LRO和C₂/ c-LRO電化學性能

Regulating the Potential of Anion Redox to Reduce the Voltage Hysteresis of Li-Rich Cathode Materials, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c11640

2. Nature: 極端運行條件下鋰離子電池的電解液設計

廣泛使用的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）石墨鋰離子電池的理想電解液有望具有支持更高電壓（≥4.5?伏特）、快速充電（≤15?分鐘）以及在寬溫度范圍（±60?攝氏度）內不易燃。但是，目前沒有一種電解質能同時滿足所有這些要求，故電解質設計因缺乏有效的指導原則而受到阻礙。

在此，美國馬里蘭大學王春生教授和美國陸軍研究實驗室Oleg Borodin教授等人深入報道并驗證了一種基于一組軟溶劑的電解液設計策略，這一策略的核心是確定具有相對較低的DN值（小于10）和高介電常數（大于5）的溶劑，這可以使Li⁺與溶劑的結合能最小化，同時仍能使鋰鹽解離。同時在電解液中引入一種具有高還原電位的成分，可以在負極和正極上形成類似的富含LiF的界面層。負極和正極的熱力學（容量）和動力學（阻抗）匹配使NMC811||石墨電池能夠快速充電并在寬溫度范圍充放電，而不產生鋰沉積。

圖1.電解液的物理性質

研究表明，合理設計的1 M LiTFSI MDFA/ MDFSA-TTE電解質，能夠在負極和正極上形成自限制的富LiF界面相，從而在極端條件下也能實現容量和阻抗匹配。值得注意的是，4.5V NMC811||石墨硬幣電池的面積容量超過2.5 mAh/cm²，當這些電池在-50℃(-60℃)以0.1C的倍率充放電時，仍保留了75%(54%)的室溫容量。而NMC811||石墨袋電池與低電解質(2.5 g/Ah)在?30℃下實現穩定的循環，平均庫侖效率超過99.9%。

綜合分析進一步揭示了NMC811正極與石墨負極之間的阻抗匹配，這是由于形成了相似的富氟化鋰界面，從而有效地避免了低溫鍍鋰。這種電解質設計原則，可以推廣到在極端條件下工作的其他堿金屬離子電池。

圖2. NMC811||石墨全電池的電化學性能

Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions, Nature 2023 DOI: 10.1038/s41586-022-05627-8

3. Advanced Materials: 3D 打印架構實現的無枝晶、安全和耐用的鋅負極

對安全和可再生能源存儲系統的需求不斷增長，推動了最近鋅離子電池 (ZIBs) 的興盛。然而，不均勻的電分布和緩慢的離子補充的內在缺點惡化了鋅枝晶問題，嚴重阻礙了它們的實際應用。而三維（3D）多孔鋅金屬負極引起了ZIB的廣泛興趣。但是由固有的頂部集中離子和隨機分布的電子引起的臭名昭著的“頂部生長”枝晶可能最終引發電池故障。

在此，阿德萊德大學郭再萍教授&四川大學張楚虹教授等人首次采用3D打印技術，為無枝晶ZIB設計了電子/離子通量雙梯度3D多孔Zn負極。具有逐層自下而上衰減銀納米顆粒的3D打印Zn負極(3DP-BU@Zn)建立了雙梯度電子/離子通量，即由底部富導電Ag納米顆粒產生的內部自下而上的梯度電子通量，以及由向底部泵送離子的親鋅Ag納米微粒產生的梯度離子通量。同時，3D打印技術實現了分層多孔結構和連續導電網絡，使電極之間的電子傳遞和離子擴散不受阻礙，從而主導了底部優先Zn沉積行為。

圖1. 3D打印原理

3D打印架構設計確保了電極具有分層孔隙和連續的導電網絡，保證了離子擴散和電荷轉移不受阻礙。在電子/離子通量調節的作用下，鋅離子更容易沉積在三維負極的底部，從而削弱了災難性的鋅 “頂部生長”。由兩個相同的3DP-BU@Zn組裝的對稱電池表現出630小時的出色的循環穩定性，同時在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2時有17.7 mV的極小的電壓滯后，這比大多數報道的ZIBs的3D Zn負極要好。精心設計的3DP-BU@Zn//VO2全電池在電流密度為1 A g-1的情況下，在500個循環中表現出顯著的長期循環穩定性。這項工作標志著雙梯度電子/離子通量工程對可控鋅沉積的積極影響，這為金屬負極提供了新的補救措施。

圖2. 3DP-BU@Zn/VO₂全電池的電化學性能

3D Printing of Electron/Ion Fluxes Dual-Gradient Anode for Dendrite-free Zinc Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211498

4. Chemical Science: 拔河效應調整鋰離子輸運提高了鋰金屬電池的倍率能力

“鹽包溶劑”電解質(高濃度電解質(HCE)和稀釋高濃度電解質(DHCE))在二次鋰金屬電池(LMBs)復蘇方面顯示出巨大的前景。然而，在實際條件下，這種電解質固有的緩慢的Li⁺傳輸限制了LMBs的高倍率性能。

在此，華中科技大學謝佳教授團隊研究發現，在多層溶劑化鞘層中，溶劑-非溶劑相互作用的拉力與溶劑-非溶劑相互作用的壓縮力之間存在著拔河效應，從而提高了LMBs的倍率性能。

圖1. 不同電解質的電化學性能

研究發現，通過對拉壓過程的精心操縱，降低了溶劑間的相互作用，導致溶劑化鞘層的松動。因此，開發的電解質具有高Li⁺遷移數(0.65)和和 Li (50 μm)||NCM 712 (4 mAh cm^?2) 全電池在 0.33C (1.32 mA cm^?2) 的高倍率下表現出長期循環穩定性（160個循環；80% 的容量保持率）。值得注意的是，匹配該電解質的 Li (50 μm)||LiFePO₄ (LFP：17.4 mg cm^?2) 電池在 0.66 C 倍率下循環 1450 次后容量保持率仍達到 80%。6 Ah Li||LFP 軟包電池（超過 250 Wh kg^-1）在實際條件下表現出出色的循環穩定性（130 次循環，96% 的容量保持率）。電解質的設計理念為構建高能量密度和高倍率的 LMBs 提供了一條有前途的途徑。

圖2. FB-F3B-DHCE全電池性能

Tug-of-war Effect Tuned Li Ion Transport Enhances Rate Capability of Lithium Metal Batteries, Chemical Science 2023 DOI: 10.1039/d2sc06620c

5. Advanced Materials: 具有加速氧轉移納米通道的氟化共價有機框架用于高性能鋅空氣電池

在空氣正極中建立具有加速傳質的豐富三相界面對于開發高倍率和長循環壽命可再充電鋅空氣電池（ZAB）極其重要。其中共價有機框架（COF）具有特定的納米孔結構，有助于合理調整其特定性質。

在此，清華大學劉凱教授、王保國教授等人通過精細調整COF的氟化納米孔，首次設計并合成了一種用于可充電鋅空氣電池的新型高性能空氣正極。COF納米片在其納米孔中裝飾了氟化烷基鏈，該鏈對O₂顯示出高親和力（氟化COF）。氟化COF納米片被堆疊成定義明確的O₂傳輸通道，然后在親水的FeNi層狀雙氫氧化物（FeNi LDH）電催化劑表面組裝成親氧的 “納米島”。因此，O₂和水的質量傳輸 “高速公路 “在納米尺度上被隔離，這極大地擴大了三相邊界的面積，大大促進了其中的質量傳輸。

圖1. FeNi LDH-TpF6-2正極的電化學性能

基于COF改性空氣正極的ZABs提供了一個小的充放電電壓間(5 mA cm^-2時為0.64 V)，一個峰值功率密度(118 mW cm^-2)和一個穩定的循環性能。因此，與傳統的FeNi LDH正極相比，基于新空氣正極的ZAB顯示出明顯的能源效率和更好的循環耐久性。這項工作為改善空氣正極的界面反應動力學提供了一般策略，這可以為未來高性能的下一代金屬-空氣電池的電極設計或氣體參與的電催化設計提供啟示。

圖2. FeNi LDH-TpF6-2正極的親氧機制

Fluorinated covalent organic framework with accelerated oxygen transfer nano-channels for high performance zinc-air batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202210550

6. Angewandte Chemie International Edition: 正極電解質中間相 (CEI) 使 Mo₆S₈ 具有快速界面鎂離子轉移動力學

鎂金屬二次電池以其高安全性和高能量密度的特點受到廣泛關注。然而，鎂電池正極/電解質間相(CEI)的重要問題仍被忽視。

在此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊教授團隊通過在適當的電荷截止電壓條件下氧化無氯四（六氟異丙氧基）硼酸鎂(Mg[B(hfip)₄]₂)鹽，在典型的Mo₄S₂正極表面上構建了顯著的CEI層。且進一步證明了CEI為含有源自[B(hfip)₄]^?陰離子氧化的BxOy有效物質。研究結果表明 BxOy物種有利于溶劑化Mg²⁺的脫溶劑化，加速界面Mg²⁺轉移動力學，從而提高Mo₂S₆宿主的Mg⁸⁺儲存能力。

圖1. Mo₆S₈//Mg電池在2.6 v充電截止電壓下的電化學性能

特別地，該工作首次報道了鎂電池中的CEI，闡述了無氯硼基鎂電解質中Mg₆S₈的Mg²⁺的存儲性能與充電截止電壓密切相關。即當充電截止電壓設置為合適的電位(~2.6 V)時，經過多次激活循環后，Mg₆S₈容量緩慢增加到最大。通過各種表征證明了電化學活化過程伴隨著Mg₆S₈表面CEI的形成。也就是說，Mg[B(hfip)₄]₂的陰離子可以在Mg₆S₈表面（高截止電壓下）被氧化，從而構建有利的CEI層。此外，通過FTIR光譜和DFT計算表明，CEl中的BxOy有利于Mg²⁺在正極表面溶劑化的溶出過程。

受鋰電池和鈉電池多樣化CEl設計理念的啟發，Mg電池CEl的這種構建策略將極大地促進Mg²⁺存儲正極的開發和商用Mg電池的發展。

圖2.高截止電壓下 Mg[B(hfip)₄]₂的作用機制

Cathode Electrolyte Interphase (CEI) Enables Mo₆S₈ with Fast Interfacial Magnesium-Ion Transfer Kinetic, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202217709

7. ACS Nano: 通過抗催化界面抑制析氫制備高效水系鋅離子電池

由于水性電解質的安全性和可負擔性，水系鋅離子電池具有大規模儲能的實際前景；此外，通過直接使用鋅金屬作為負極，制造工藝顯著簡化。然而，由于近表面的水解離而產生的氫析出阻礙了它們的大規模應用。

在此，阿德萊德大學喬世璋團隊報告了通過CuN₃配位石墨碳氮化物（CuN₃–C₃N₄）反催化界面抑制析氫反應，以實現高效的水性鋅離子電池。

圖1. 原位監測HER和HER與Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成之間的關聯性

基于原位氣相色譜和基于原位同步加速器的X射線衍射光譜，作者證明了析氫反應觸發了Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成。原位紅外光譜和密度泛函理論模擬的結合已證明穩定近表面H₃O⁺物種，并通過反催化界面調節H*中間體的吸附，以抑制析氫反應。因此，抗催化界面極大地提高了鍍鋅/剝離的庫侖效率，使其在5500次循環中達到~99.7%，并且在1 mA cm^–2和1 mAh cm^–2下的循環可逆性超過1300小時。在具有抗催化界面的情況下，整個電池在1C的400次循環中顯示出98.3%的優異庫侖效率。這些發現為高效水性鋅離子電池的目標設計提供了戰略見解。

圖2. 具有反催化界面的鋅陽極的電化學性能

Suppressing Hydrogen Evolution via Anticatalytic Interfaces toward Highly Efficient Aqueous Zn-Ion Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.2c12587

8. Energy Storage Materials: 揭示多功能框架在高能P2-Na_0.8Li_0.12Ni_0.22Mn_0.66O₂正極材料中的作用

提高正極活性材料與液體/固體電解質之間的界面穩定性是開發高能量密度鈉離子電池（SIB）的重要一步。然而，如何在正極材料上構造有效的保護層是困擾這一領域的挑戰之一。

在此，北京理工大學白瑩教授、吳川教授等人提出了基于多功能框架協同效應的有效策略，即為了提高P2-Na_0.8Li_0.12Ni_0.22Mn_0.66O₂ (NLNM@NTP)的性能，設計了一種表面同時包覆NaTi₂(PO₄)₃ (NTP)涂層和Ti⁴⁺摻雜的方法。

圖1. NLNM@NTP正極在液態電解質中的電化學性能

通過原位XRD、STEM和DFT計算的綜合分析表明，NTP包覆和Ti⁴⁺摻雜不僅可以優化晶格結構提高晶體結構的穩定性，還可以氧化Ni態提供高的氧化還原電位。重要的是，NTP涂層和Ti⁴⁺摻雜可以減少極化，抑制循環時的電壓降，提高平均放電電壓，有利于提高能量密度。此外，NLNM@NTP正極在液態和固態SIB中均顯示出增強的電化學性能。液態電池在5 C下循環500次和固態電池在1 C下循環100次后的優異容量保持率都接近100%。總之，本文提出的誘導快速離子導體以提高電化學性能的策略將有助于其他液態電池和固態電池的設計。

圖2. NLNM@NTP電極充放電過程中的原位XRD

Unveiling the Role of Multifunctional Framework for High-Energy P₂-Na_0.8Li_0.12Ni_0.22Mn_0.66O₂ Cathode Materials, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.01.052

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