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成果介紹

各種二維(2D)材料在晶片上的集成是實現多種電子器件的必要前提。另一方面，由二維材料的附加生長所形成的異質結構，可以構建具有非常規性質的材料。兩者都可以通過材料轉移來實現，但在轉移過程中經常遭受機械損壞或化學污染。高質量二維材料的直接生長通常需要高溫，這阻礙了不同二維材料的附加生長或整體結合。

廣東工業大學黃少銘、香港科技大學羅正湯、香港大學Lain-Jong Li、溫州大學張禮杰等人報道了在低于400°C的溫度下進行生長結晶二維材料及其異質結構的一般方法。

在低溫下，金屬碘化物(MI，其中M為In、Cd、Cu、Co、Fe、Pb、Sn和Bi)層外延生長在云母(mica)基底上、MoS₂或WS₂上；隨后，低勢壘的碘與硫之間發生替代反應，通過這種方式可至少獲得17種不同的二維結晶金屬硫屬化合物。

例如，在280°C下，生長在MoS₂上的2D In₂S₃表現出與常規高溫氣相沉積(~700-1000°C)生長的材料相當的高光響應性。在同一片晶片上還連續生長了多種2D材料，為不同高質量2D材料的單片集成提供了有前途的解決方案。

相關工作以Epitaxial substitution of metal iodides for low-temperature growth of two-dimensional metal chalcogenides為題在Nature Nanotechnology上發表論文。

圖文介紹

圖1. 低溫生長的二維金屬硫族化合物晶體庫

第一步，即MI的生長，是溫度決定步驟，因為隨后的碘-硫原交換反應形成所需的MCs可以在較低的溫度下進行。由于大多數MIs在結構上是分層的，它們在云母或范德華TMD(例如MoS₂、WS₂和WSe₂)等分層基底上的生長通常通過范德華外延，所需溫度通常低于400°C，這得益于它們具有較低的表面擴散勢壘。觀察到MI在云母上的生長溫度略高于在TMD上的生長溫度。因此，重點討論了MC在TMD上的生長。

首先，在藍寶石上基于CVD制備大規模的MoS₂(或WS₂)單層作為MI生長的模板。MI層可以通過低溫氣相沉積工藝在TMD模板上外延生長。在不打開爐的情況下，隨后的硫元(S、Se或Te)對碘的熱替代使MIs轉化為MCs。

因此，本文合成了不同的MC，包括六種金屬硫化物(In₂S₃、SnS₂、FeS₂、CoS₂、CuS和CdS)，八種金屬硒化物(In₂Se₃、Bi₂Se₃、SnSe₂、CoSe₂、FeSe、CuSe、CdSe和PbSe)，兩種金屬碲化物(Bi₂Te₃和SnTe)和一種MC合金(SnS_2(1-x)Se_2x)。

圖2. 金屬硫族化合物的取代與外延

有趣的是，由于MIs在TMD基底上的外延特性，大多數MCs可以通過所提出的兩步生長過程外延形成在TMD上。以WS₂上生長SnI₂為例，由于SnS₂和WS₂的六方晶格結構匹配，后續的S替換不會破壞WS₂上的原始排列。WS₂上SnS₂的STEM圖像和元素映射證實了一個近乎理想的范德華界面的存在，其中Sn-W和S-S距離分別為6.4和2.9 ?，與理論值吻合良好。

圖3. 二維In₂S₃生長在過渡金屬硫族化合物上的光電特性

圖4. 低溫生長工藝使不同的2D金屬硫族化合物集成在同一水平的晶片上

總之，本文已經探索了如何在TMD或云母上外延生長MI，然后進行低勢壘的I-to-S取代、交換，這是一種通用的低溫策略(265-400°C)，可以生長至少17個MCs，這為構建可擴展的2D異質結構材料提供了更多機會。

文獻信息

Epitaxial substitution of metal iodides for low-temperature growth of two-dimensional metal chalcogenides，Nature Nanotechnology，2023.

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01326-1

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