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光電陰極，是一種利用光電效應(yīng)將光子轉(zhuǎn)化為電子的材料，是許多依賴于光探測或電子束產(chǎn)生的現(xiàn)代技術(shù)的關(guān)鍵基礎(chǔ)。

然而，目前存在的光電陰極是基于傳統(tǒng)金屬和半導(dǎo)體，這些金屬和半導(dǎo)體大多是60年前發(fā)現(xiàn)的，具有良好的理論基礎(chǔ)。這一成熟領(lǐng)域的進(jìn)展，僅限于基于復(fù)雜材料工程的光電陰極性能的改進(jìn)。

在此，來自美國東北大學(xué)的Arun Bansil&西湖大學(xué)的何睿華等研究者報道了通過簡單真空退火制備的SrTiO₃(100)單晶重構(gòu)表面的不同尋常的光電發(fā)射特性，超出了現(xiàn)有的理論描述。相關(guān)論文以題為“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide”于2023年03月08日發(fā)表在Nature上。

在愛因斯坦因發(fā)展量子理論而獲得諾貝爾獎的一個世紀(jì)后，光電發(fā)射已經(jīng)成熟為探測材料化學(xué)和電子性質(zhì)的主要實(shí)驗(yàn)方法。研究的重點(diǎn)主要集中在初級光電子的分析上，即在材料內(nèi)部被入射光子激發(fā)的電子，在不被散射的情況下向表面?zhèn)鞑ィ詈筇右莸秸婵罩小?/span>

相比之下，二次光電子的光譜結(jié)構(gòu)，即光激發(fā)電子，在傳輸?shù)奖砻娴倪^程中，由于非彈性散射過程而遭受能量損失，特別是位于光電發(fā)射光譜的低動能區(qū)域，受到物理學(xué)界和材料科學(xué)界的關(guān)注要少得多。

初級光電子主要攜帶電子基態(tài)的指紋，但次級光電子也編碼與多體激發(fā)態(tài)相關(guān)的復(fù)雜物理特征，以及散射和輸運(yùn)過程中涉及的非平衡動力學(xué)，這些都是由60多年前提出的三步模型從現(xiàn)象上描述的。

光發(fā)射過程的完整量子力學(xué)描述，仍然是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)，盡管后來發(fā)展了一步方法和其他更近期的進(jìn)展。因此，直接從二次光電發(fā)射光譜(SPS)中獲得定量見解或揭示新的物理現(xiàn)象一直具有挑戰(zhàn)性。

在材料方面，二次光電子是至關(guān)重要的，它決定了高效光電正極材料的性能，這些材料通常在整體或表面缺乏結(jié)晶度。一個典型的SPS具有連續(xù)的，整體無特征的線形狀和擴(kuò)散角分布，沒有色散遠(yuǎn)離光電發(fā)射閾值。二次光電發(fā)射的這些特性，為與光電陰極有關(guān)的實(shí)驗(yàn)和理論方法的早期發(fā)展提供了依據(jù)。

這些方法是基于物理參數(shù)的積分動能和/或角自由度，并已被證明是令人滿意的評估和理解大多數(shù)現(xiàn)有的光電陰極的性能。這使得人們樂觀地認(rèn)為，當(dāng)前的研究范式足以滿足各種應(yīng)用所需的持續(xù)材料發(fā)現(xiàn)和性能改進(jìn)。

在此，研究者提出了一種角度分辨光電發(fā)射光譜(ARPES)研究，重點(diǎn)研究了SrTiO₃(一種具有無數(shù)有趣性質(zhì)的原型量子材料)重構(gòu)表面發(fā)射的近閾值次級光電子。

與其他正電子親和(PEA)光電陰極不同，研究者的PEA SrTiO₃表面，在室溫下產(chǎn)生離散的二次光電發(fā)射光譜，這是高效負(fù)電子親和光電陰極材料的特征。在低溫下，光電發(fā)射峰值強(qiáng)度大大增強(qiáng)，并且在非閾值激勵下獲得的電子束顯示縱向和橫向相干性，至少將已知記錄打破一個數(shù)量級。

在二次光電發(fā)射中觀察到的相干性的出現(xiàn)，指向了在當(dāng)前理論光電發(fā)射框架中所包含的基礎(chǔ)新過程的發(fā)展。因此，SrTiO₃是一類全新的光電陰極量子材料的第一個例子，為需要強(qiáng)相干電子束而不需要單色激發(fā)、電子過濾或束流加速的應(yīng)用開辟了新的前景。

圖1. 在hv = 21.2 eV下，在RT附近測量的SPS的T_A-依賴演化

圖2. 在T_A = 1100℃下，在RT附近測量的SPS的T_A-依賴演化

圖3. 在T_A = 1100℃的5 K條件下測量的SPS特性

作者簡介

何睿華，2001（2004）年復(fù)旦大學(xué)學(xué)士（碩士），2010年美國斯坦福大學(xué)應(yīng)用物理學(xué)博士，2010-2012年美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源博士后，2012年起任美國麻省波士頓學(xué)院物理系助理教授，2015年美國國家科學(xué)基金杰出青年學(xué)者（NSF CAREER），現(xiàn)為西湖大學(xué)理學(xué)院終身副教授，兼任美國東北大學(xué)理學(xué)院外聘教授和英國自然出版集團(tuán)旗下《科學(xué)報告》等雜志學(xué)術(shù)編委。

一直從事實(shí)驗(yàn)?zāi)蹜B(tài)物理基礎(chǔ)研究，主要使用基于同步輻射X射線和真空紫外光的多種實(shí)驗(yàn)手段去研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子材料中的各種演生現(xiàn)象。獲學(xué)界認(rèn)可的主要成就包括首次在高溫超導(dǎo)銅氧化合物中獲得贗能隙態(tài)粒子-空穴對稱性破缺的證據(jù)，首次實(shí)驗(yàn)上觀測到固體（銥氧化物）中的三維負(fù)電子壓縮率，分別首次觀察到在銅氧化合物中的新型電荷與自旋有序現(xiàn)象，首次發(fā)現(xiàn)復(fù)雜氧化物絕緣體（鈦氧化物和鉭氧化物）表面二維電子液體等。

在一流學(xué)術(shù)雜志共發(fā)表論文共36篇，包括以第一作者發(fā)表在Science 1篇，Nature Physics 2篇和Physical Review Letters 1篇，以通訊作者發(fā)表在Nature Materials和Nature Communications各1篇，以及在Nature Physics受邀研究綜述1篇。論文累計被引用3200余次，H指數(shù)25（根據(jù)Google Scholar）。

其中在高溫超導(dǎo)方面的相關(guān)工作多次分別被勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室、美國國家加速器實(shí)驗(yàn)室和斯坦福大學(xué)以重點(diǎn)新聞在主頁首頁推介，被超過100個主要科技、商業(yè)、公共媒體在7個國家用4種語言報道或轉(zhuǎn)載。

文獻(xiàn)信息

Hong, C., Zou, W., Ran, P.?et al.?Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05900-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05900-4

https://www.westlake.edu.cn/faculty/ruihua-he.html

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