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基于硫化物固態(tài)電解質(zhì)（S-SSE）的全固態(tài)鋰離子電池（ASSLIBs）被認為是解決傳統(tǒng)鋰離子電池安全隱患的最有前途的選擇之一。然而，高壓正極（如具有高價鈷酸鋰（LCO））容易自發(fā)氧化 S-SSE，導致極化增加和快速降解。

在此，廣東工業(yè)大學劉晨宇團隊通過對LCO進行簡單的碳誘導熱還原，在 LCO表面就地構(gòu)建了由CoO/Li₂CO₃/C組成的自犧牲還原相。通過該種設(shè)計，LCO表面的Co價降低到二價，從而降低了LCO的氧化性，避免了與 S-SSE 的反應。

因此，使用Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）S-SSE的ASSLIBs 在 0.2 C 時的初始容量高達 144.9 mAh g^-1，循環(huán) 100 次后容量保持率為93.1%。此外，在 1.0 C條件下，S-SSE 仍具有高達109.2 mAh g^-1的容量，循環(huán) 200 次后其容量保持率為81.5%。

圖1. LCO 和 CoO 的總和預計狀態(tài)密度（DOS）

總之，該工作提出了一種原位自犧牲還原界面構(gòu)建策略，以抑制正極/S-SSEs 界面的副反應。這種還原性界面由內(nèi)部 CoO 層和外部 Li₂CO₃/C 層構(gòu)成。值得注意的是，與 LCO（+3）相比，CoO中的（+2）Co 價處于低價態(tài)，與 S-SSE 的反應性較低，從根本上抑制了界面反應。

實驗結(jié)果表明，具有還原界面的 R-LCO 具有優(yōu)異的電化學性能。因此，該項研究支持了利用自我犧牲減少界面反應來提高 ASSLIB 長循環(huán)穩(wěn)定性的策略。此外，該研究還為設(shè)計穩(wěn)定的正極/S-SSE 界面以及提高全固態(tài)電池的性能提供了新的見解。

圖2. 電池性能

Self-Sacrificing Reductive Interphase for Robust and High-Performance Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303647

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?廣工大劉晨宇AEM：自犧牲還原中間層用于高性能硫化物基全固態(tài)鋰電池

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