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鄭大金陽/清華伍暉ACS Nano：通過碘化物調(diào)制效應(yīng)實(shí)現(xiàn)80mg/cm2高硫負(fù)載鋰硫電池！

固態(tài)電解質(zhì)基熔融鋰硫電池具有自放電率低、正極無中間產(chǎn)物溶解、電極材料易于回收等優(yōu)點(diǎn)，是電網(wǎng)規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域備受期待的先進(jìn)電化學(xué)技術(shù)之一。然而，由于活性材料含量低、硫及其放電終產(chǎn)物固有的低導(dǎo)電性，其實(shí)際能量密度和可逆性仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。

圖1.?SELL-S電池的組裝

鄭州大學(xué)金陽、清華大學(xué)伍暉等成功地實(shí)現(xiàn)了碘化物對(duì)Ah級(jí)容量的固態(tài)電解質(zhì)基熔融鋰硫（SELL-S）電池（硫負(fù)載為850 mg）中最終產(chǎn)物L(fēng)i₂S的調(diào)制，這一點(diǎn)通過理論模擬得到了進(jìn)一步驗(yàn)證。利用碘化物的調(diào)制效應(yīng)，硫陰極中可以形成小尺寸（初級(jí)粒子為5 nm）和低相對(duì)結(jié)晶度的放電終產(chǎn)物，從而有助于提高比容量和可逆性。

研究顯示，在100%DOD（放電深度）下，最終產(chǎn)物產(chǎn)生的二次顆粒尺寸小于20 nm。在高倍鏡下，可以發(fā)現(xiàn)由較小團(tuán)簇組成的初級(jí)顆粒沒有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)，這是關(guān)鍵的電化學(xué)活性的原因。在這里，熔融碘化物（共晶點(diǎn)208°C）還在陰極中提供了輔助電解質(zhì)功能，這表明在（放電）過程中電導(dǎo)率有所提高。

圖2.?研究碘化物添加劑對(duì)硫陰極的影響

因此，單電池容量可高達(dá)1.39 Ah，并顯示出528.5 Wh L^?1的高實(shí)用體積能量密度，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過軟包電池。基于固態(tài)電解質(zhì)以及陰極和陽極材料，質(zhì)量能量密度也達(dá)到360 Wh kg^?1。

同時(shí)，超過80 mg cm^?2的高硫負(fù)載（理論面容量達(dá)到133 mAh cm^?2）約為扣式電池的50倍和軟包電池的8倍。其在15 mA cm^?2（約0.1 C）下也實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的長(zhǎng)壽命和令人印象深刻的倍率能力。重要的是，與基于主流LiCoO₂陰極的鋰離子電池相比，該電池系統(tǒng)還具有價(jià)格優(yōu)勢(shì)，顯示出廣泛的應(yīng)用潛力。

圖3.?高硫負(fù)載固態(tài)電解質(zhì)基鋰硫電池的性能

Toward Stimulating the Chemistry Process for Garnet Electrolyte-Based Molten Li-S Batteries: Modulation of the End-Product in the Cathode with High Loading. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05676

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