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英文原題：Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite Photoanodes

通訊作者：王建軍，劉宏，徐明霞，宋克鵬（山東大學）

作者：Tian-Tian Li (李天天), Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu (徐明霞)*, Kepeng Song (宋克鵬)*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu (劉宏)*, Jian-Jun Wang (王建軍)*

由于在酸性條件下長期水裂解制氫的候選材料極其有限，在酸性條件下開發高活性和穩定的光陽極仍然是一個重大挑戰。為了克服穩定性和低反應動力學的挑戰，基于貴金屬的催化劑，特別是基于 Ru 和 Ir 氧化物及合金的催化劑，由于其催化活性高且在苛刻的酸性環境中具有顯著的穩定性，經常被用于析氧反應。然而，這些貴金屬基材料數量有限且成本高昂，阻礙了它們的廣泛應用。單原子催化劑的特點是通過孤立的金屬原子將活性位點完全暴露出來，從而提高金屬利用率并增加了活性表面積。完全分散的金屬原子與載體材料之間的強相互作用賦予了單原子催化劑獨特的電子結構，從而實現了反應界面的優化。

近日，山東大學王建軍教授、劉宏教授、徐明霞副教授、宋克鵬研究員等在Nano Letters?上發表了錨定Ru單原子的赤鐵礦光陽極實現高效酸性光電化學水分離的研究。通過簡單的浸漬-退火方法，在赤鐵礦表面負載了均勻分散的Ru單原子 (Fe₂O₃-Ru)。在酸性電解液 (pH=1) 及1.23V_RHE?條件下，Fe₂O₃-Ru光陽極的光電流密度達到 1.42 mA cm^-2，比?Fe₂O₃?高出2.45倍，優于之前報道的赤鐵礦基光陽極在酸性介質中的光電流密度。全面的實驗和理論研究揭示了Ru修飾光陽極優越活性的機制。單個Ru原子的存在對改善水氧化反應動力學起著至關重要的作用。它可以延長載流子壽命，促進光生載流子的有效分離和轉移。理論計算進一步支持了這些發現，表明負載的Ru單原子降低了速率決定步驟的能量勢壘，并在赤鐵礦帶隙內產生額外的能級，作為電子和空穴陷阱，有效地促進了光生電子-空穴對的分離，最終提高了Fe₂O₃-Ru光陽極的反應活性。

【DFT+實驗】山東大學Nano Lett. | Ru單原子激活赤鐵礦光陽極高效酸性光電催化析氧性能

圖1. 單原子修飾赤鐵礦的結構形貌表征

【DFT+實驗】山東大學Nano Lett. | Ru單原子激活赤鐵礦光陽極高效酸性光電催化析氧性能

圖2. 光電化學水氧化性能測試

【DFT+實驗】山東大學Nano Lett. | Ru單原子激活赤鐵礦光陽極高效酸性光電催化析氧性能

圖3. 理論計算

這些結果突出了單原子工程在光陽極中的重要影響。它促進了有效的電荷分離和轉移，改善了水氧化反應動力學，這對開發高效的光電化學制氫系統至關重要。

相關論文發表在Nano Letters?上，山東大學碩士研究生李天天為文章的第一作者，王建軍教授、劉宏教授、徐明霞副教授、宋克鵬研究員為通訊作者，研究工作獲得了國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東省高校生物診療技術與裝備協同創新中心等項目資助。

Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite Photoanodes

Tian-Tian Li, Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu*, Kepeng Song*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu*, and Jian-Jun Wang*

Nano Lett.?2024,?24, 958–965

Publication Date: January 11, 2024

? 2024 American Chemical Society

通訊作者信息

王建軍，山東大學晶體材料國家重點實驗室教授，博導，齊魯青年學者，山東省優青，中國化學會會員。于中國科學院化學研究所獲得博士學位。先后在愛爾蘭利莫瑞克大學（UL）、瑞士聯邦材料科學與技術研究所（EMPA）、西班牙光子科學研究所（ICFO）從事博士后研究工作。主要從事納米材料設計、合成、性能調控及其在光/電催化等領域的應用研究。近五年，主持承擔山東大學齊魯青年學者人才項目、國家自然科學基金青年與面上項目、北京分子科學國家研究中心課題、深圳科創委面上項目、山東省自然科學基金優青項目和面上項目等科研項目10余項。近些年，在JACS（5篇）、Nano letters、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Science、Chinese J. Catal.等國際知名期刊上發表SCI收錄論文70余篇，授權發明專利16項。其中，部分研究成果被J. Am. Chem. Soc.、Small等期刊選為封面文章發表，并受到Nature China、Materials Views、材料人和能源學人等專業/綜合學術媒體的廣泛報道。獲得中科院優博、中科院院長優秀獎、瑪麗居里學者、唐敖慶化學獎、盧嘉錫優秀研究生獎、北京市優秀畢業生等獎勵與資助。受邀擔任《Molecules》編委、《Materials Letters》客座編輯、《EcoEnergy》和《International Journal of Smart and Nano Materials》首屆青年編委、全國研究生教育評估監測專家、“學術橋”評審專家、自然科學基金網評專家等。

劉宏，山東大學晶體材料國家重點實驗室，教授，博士生導師，國家杰出青年科學基金獲得者。中國硅酸鹽學會晶體生長分會理事，中國光學學會材料專業委員會會員理事，中國材料研究學會納米材料與器件分會理事。主要研究方向：組織工程與干細胞分化、生物傳感與體外診斷、光電材料與納米能源等。十年來，主持了包括十五、十一五、十二五、863、十三五國家重點研發項目和自然基金重點項目在內的十余項國家級科研項目，取得了重要進展。2004至今，在包括Adv. Mater., Nano Letters，ACS Nano，J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater，Envir. Eng. Sci.等學術期刊上發表SCI文章400余篇，其中，影響因子大于10的超過110篇，個人文章總被引次數超過23000次，H因子為72，40余篇文章被Web of Science的ESI選為高被引用論文，文章入選2013年中國百篇最具影響國際學術論文、2015和2019年度進入英國皇家化學會期刊“Top 1% 高被引中國作者”榜單。2018、2019、2020連續三年被科睿唯安評選為“全球高被引科學家”。應邀在化學頂尖期刊ChemicalSociety Review和材料頂尖期刊Advanced Materials和?Advanced Energy Materials上發表綜述性學術論文，在國際上產生重要影響。授權專利40余項，有關生化傳感器研究在山東大學進行了千萬元成果轉讓，與企業合作進行產業化生產。2019年獲山東省自然科學獎一等獎。

徐明霞，副教授，山東大學晶體材料國家重點實驗室，博導，入選山東大學青年學者未來計劃。主要從事功能晶體材料制備與性能研究。主持并參與國家重大科技專項、教育部支撐項目、國家自然科學基金及橫向項目等多項。近年來主要圍繞晶體生長動力學、缺陷表征及理論計算、晶體損傷動力學等方面開展研究。

https://www.x-mol.com/university/faculty/68295

宋克鵬，研究員。本科畢業于山東大學，博士畢業于中國科學院金屬研究所，師從電子顯微學家葉恒強院士。先后在德國馬普學會斯圖加特電鏡中心，中科院金屬所沈陽材料科學國家實驗室，和沙特國王科技大學（KAUST)）學習和從事研究工作。2019年12月以入職山東大學，負責籌建山東大學電子顯微中心，目前負責電子顯微中心的運行。主要研究方向為像差校正透射電子顯微學在材料領域的應用，包括定量電子顯微學方法，材料表面與界面，電子能量損失譜等。在AM, AEM, PRL, JPCL等期刊發表論文30余篇。

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