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近日，上海交通大學物理與天文學院陳鵬課題組在低維HfTe₂薄膜中發現了激子凝聚引起的電荷密度波和金屬—絕緣體轉變現象。該研究成果以“Observation of possible excitonic charge density waves and metal-insulator transitions in atomically thin semimetals”為題，于北京時間2024年1月23日在Nature Physics期刊上在線發表。

激子—電子和空穴的束縛對是廣泛存在于固體中的準粒子。以Nevill Mott和Walter Kohn為代表的物理學家認為在半金屬中，如果費米面附近載流子濃度較低，無法有效地對電子—空穴對之間的庫侖相互作用進行屏蔽，將會促進激子在低溫下自發凝聚，形成一種新型的具有多體相互作用的激子絕緣體。與傳統的超導庫珀對不同，激子的結合能較大，有利于在較高溫度進行凝聚，因此激子絕緣體的研究對理解高溫超導和超流等現象具有重要的啟發性意義。不過至今仍缺乏判斷激子絕緣體存在的證據和相應的材料。

圖1 單層HfTe₂薄膜中激子凝聚并產生電荷密度波的示意圖

具有非零動量的激子進行凝聚會同時形成電荷密度波（charge density wave, CDW）。而材料中CDW的形成可能存在多種原因，如費米面嵌套，晶格畸變等，因此排除其他CDW形成機制，確定其電子型特征能有效的確證激子絕緣體。基于上述科學問題，研究團隊進行了一系列二維過渡金屬二硫化物的研究，從具有爭議的1T-TiSe₂（Nat. Comm. 6, 8943 2015）到后面有較強凝聚效應的1T-ZrTe₂（Nat. Comm. 14, 994 2023），遺憾的是并沒有觀測到干凈的金屬-絕緣體相變，而且聲子的計算表明這些材料中晶格結構仍存在失穩，雖然晶格畸變對CDW的貢獻在ZrTe₂中較小，但始終沒有排除。

近期，研究團隊成功的制備單層以及多層HfTe₂薄膜，角分辨光電子能譜測量發現當厚度小于3層時存在金屬-絕緣體相變，價帶頂在低溫下形成了平帶并且費米面附近打開能隙，同時在點附近出現了折疊帶，這是形成CDW的典型特征。而聲子的計算表明單層HfTe₂沒有結構失穩，通過Raman、X射線衍射測量均沒有觀察到明顯的晶格畸變，這一發現為單層HfTe₂中的金屬-絕緣體相變為電子性起源提供了強有力的證據。

圖2 不同厚度HfTe₂薄膜的ARPES譜以及單層薄膜的晶格穩定性實驗證據

激子凝聚的一個顯著特征是對費米面附近的載流子濃度響應很靈敏，較少并具有相對平衡的n和p型載流子能促進激子凝聚。研究團隊發現少量的n型摻雜能較大的提高單層HfTe₂的相變溫度，這與其他類型的相變比如Peierls型CDW相變是截然不同的。原因在于未摻雜的單層HfTe₂中，導帶處于費米能級上方，費米面由Γ點附近的空穴型口袋構成，費米面附近的載流子主要為p型，所以少量的n型摻雜能減少并平衡費米面的載流子濃度從而促進激子凝聚并增強CDW相變。研究團隊發現的這一典型的激子絕緣體對后續進一步研究激子絕緣態和拓撲、自旋關聯態等的相互作用奠定了基礎。

圖3?HfTe₂薄膜相變溫度隨載流子濃度變化的相圖

上海交通大學物理與天文學院博士生高強、焦鵬飛和臺灣“中研院”Yang-hao Chan研究員為論文共同第一作者，上海交通大學姜生偉副教授進行了Raman的實驗研究，合肥同步輻射光源沈大偉教授和上海光源劉正太和李曉龍研究員提供了同步輻射的光電子能譜和X-ray測量支持。本工作主要由國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、上海市自然科學基金委，以及陽陽發展基金等項目資助。

相關論文信息：

https://www.nature.com/articles/s41567-023-02349-0

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《自然—物理學》：上海交通大學陳鵬課題組發現二維半金屬中的激子凝聚效應

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