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成果簡介

能量漏斗（Energy funneling）是基于低維材料的光電器件中用于改善其性能的一種現象。基于此，美國加州大學伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報道了一類新的二維（2D）半導體，其特點是在單一的受限納米結構中具有不同厚度的多個區域，并且成分均勻。作者采用雙層八面體（n=2）2D銫-溴化鉛鈣鈦礦納米片的結構轉化，制備了這種“非整數2D半導體”。在非整數體系中，不同鈣鈦礦厚度的區域之間不存在配體，形成無介電屏障的下坡帶排列，可以規避準2D鈣鈦礦在能量漏斗中所面臨的障礙。

通過時間分辨光致發光（PL）和飛秒瞬態吸收（fsTA）光譜，作者報道了從較薄區域到較厚區域的材料內能量漏斗的發生。基于原子分辨率透射電子顯微鏡（TEM）成像和結構建模，發生轉移的界面實際上是無應變的，與不同元素組成的異質結構不同。此外，本研究還揭示了約束作為調節單個納米顆粒局部半導體界面和特性的旋鈕，并強調了厚度變化對半導體光電特性的影響，預示著直接的器件應用。

研究背景

金屬鹵化物鈣鈦礦在光電應用中具有高吸收系數、易調節的帶隙、相對缺陷容限和較長的載流子擴散長度等優點。目前，鹵化鉛鈣鈦礦量子點的光致發光量子產率（PLQY）已達到統一，鈣鈦礦基太陽能電池的效率已超過33%。其中，二維（2D）金屬鹵化物鈣鈦礦在光學性能和環境穩定性方面優于塊狀鈣鈦礦，這是限制鈣鈦礦材料擴散到主流應用的最普遍問題之一。然而，2D鈣鈦礦的主要挑戰是，束縛阻礙了通過與強束縛的輻射激子競爭而形成長壽命的自由載流子，并且2D鈣鈦礦的禁帶帶隙隨著材料厚度的增大而增大。

在能量漏斗中，光激發能量沿著一個帶隙梯度向下漏斗化，是由堆積的2D鈣鈦礦的分布形成的，厚度增加，被稱為準2D鈣鈦礦。從最厚的2D鈣鈦礦中，增強的發射速率可以用于發光二極管或激光應用，或者可以更容易地提取太陽能電池中的電荷。根據鈣鈦礦晶格周圍的配體間隔劑的介電常數，在能量漏斗中的每個連續轉移事件中，光激發能量的一小部分會損失，從而推動了能量轉移、配體殼化學的進一步研究，以及改進能量漏斗的替代方法的發展。

圖文導讀

在本文中，作者通過將極性配體引入膠體銫溴化鉛納米片，形成非整數2D鈣鈦礦，利用動態配體環境和鈣鈦礦的不穩定性來誘導理想的結構轉變。將結構轉化反應的非均勻厚度產物稱為“非整數”，因為其不能僅用一個整數相數來完全描述。通過修飾合成了立方二溴化鉛八面體層厚（n=2）的CsPbBr₃納米片2D形貌，觀察到強烈的室溫激子，在428 nm處有吸收峰，在436 nm處有PL發射峰。TEM成像顯示，隨著反應的進行，納米片邊緣的對比度增加。在非整數結構的邊緣處，綜合TEM圖像線掃描強度離散地增加。

圖1. n=2: 3 CsPbBr₃生長的表征

作者假設附著的n=2和n=3相的非整數鈣鈦礦形成了平面內I-型排列的雙量子阱，其中配體屏障阻斷了I-型排列。帶隙以上光激發產生了n=2: 3 2D鈣鈦礦的PLE光譜顯示，該光譜由n=2和n=3相的激子發射組成。對比帶隙以上的光激發，直接光激發n=2的激子會導致n=3激子的發射強度更大，或者說敏化。在40% n=3 CsPbBr₃的PL衰減圖中，看到兩個不同的區域，對應于存在n=3相時的n=2相。通過測量n=2: 3 CsPbBr₃配合物中PL衰減作為相組成的函數，可以觀察到這種猝滅行為。純n=2納米片中n=2激子的16 ns PL壽命在40% n=3 CsPbBr₃中淬滅了2.2倍。

圖2. 基于PL光譜的n=2: 3 CsPbBr₃的光物理

通過飛秒瞬態吸收光譜（fsTA）測量，非整數2D鈣鈦礦的相組成為10%和40% n=3所示。隨著納米結構中n=3的存在增加，n=2激子的輻射τ₁和非輻射τ₂被顯著猝滅，光激發能量正從n=2相漏斗狀流向n=3相。隨著n=3存在的增加，410 nm處的激發態吸收被淬滅。此外，在40% n=3 CsPbBr₃中，n=3 GSB的上升速度比純n=3納米片慢。當在n=2和n=3相的導帶之間包含直接轉移通道時，非整數2D鈣鈦礦的動力學建模再現了這種行為。

圖3. 基于fsTA光譜的n=2: 3 CsPbBr₃的光物理

通過原子分辨率透射電鏡（TEM），作者探測了n=2: 3 CsPbBr₃晶格中可能存在的面外或面內結構界面。在n=2和n=3相間沒有一個獨特的面外結構界面，證實了n=2和n=3相是一致附著的，它們之間幾乎沒有晶格應變。對比純n=2和n=3納米片，n=2: 3 CsPbBr₃的衍射圖沒有布拉格峰。選擇的n=2: 3 CsPbBr₃的衍射圖為單立方圖，證實了n=2相上第三層八面體的生長是完全外延的。因此，隱含的n=2: 3的界面發生了能量漏斗，首次證明了在異質結構中不受應變影響的高效傳遞。

圖4. n=2: 3 CsPbBr₃界面的原子分辨率表征

文獻信息

Energy Funneling in a Noninteger Two-Dimensional Perovskite. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03058.

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