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成果簡介

由于人為干擾導致氮循環出現問題，迫切需要去除一氧化氮（NO）。近年來，氮氧化物轉化的電化學技術受到越來越多的關注。基于此，香港城市大學樓雄文(通訊作者)課題組總結并介紹了將一氧化氮選擇性電催化轉化為高附加值化學品的最新進展，特別關注催化劑設計、電解質成分、質量擴散以及關鍵中間產物的吸附能。

此外，該綜述還探討了氮氧化物與特定碳源分子的協同電化學共電解，以合成一系列具有C-N鍵的有價值化學品，還深入探討了錯綜復雜的反應途徑和內在機制，為選擇性NO電解的挑戰和前景提供了寶貴的視角。通過加深對氮循環平衡的理解和認識，本綜述有助于開發高效、可持續的電催化系統，從一氧化氮中選擇性地合成有價值的化學品。

研究背景

氮循環是地球生態系統中至關重要的循環之一。它將大氣中的氮氣（N₂）轉化為可以被生物利用的形式，并在不同環境中循環。N循環的關鍵步驟包括固氮、硝化和反硝化。然而，近年來農業肥料的過度使用和化石燃料的燃燒導致N循環失衡，對地球的大氣、土地和海洋的長期可持續性構成威脅。特別值得注意的是，化石燃料的燃燒和車輛尾氣排放顯著增加了大氣中一氧化氮（NO）的濃度。這種NO水平的迅速上升嚴重影響了環境（如光化學煙霧、臭氧層破壞和酸雨）和人類健康。目前，主要的NO去除方法是選擇性催化還原（SCR）技術，通常需要利用寶貴的還原劑如氨（NH₃）或尿素。該方法在高溫（300-400℃）下運行，將NO轉化為N₂，但沒有產生任何附加價值。顯然，當前的NO去除方法不符合綠色和可持續發展的要求。因此，開發新的NO去除方法以減少對化學物質的依賴，降低能源消耗并減少不利的環境影響至關重要。

圖文導讀

圖1. NO選擇性電催化轉化為高附加值化學品的說明

本文通過對近三年來發表的論文的整理和理解，系統地總結了選擇性電催化NO轉化為高價值化學品的最新進展。針對重要的NO電催化反應，包括NO氧化反應(NOOR)、NO還原反應(NORR)和碳氮偶聯反應，主要從設計催化劑活性位點、調整電解質組成、改善質量擴散、優化關鍵物質的吸附能等方面進行綜述(圖1)，并對反應途徑和潛在機制進行了廣泛的闡述。在一定程度上，這篇綜述為NO電解的當前挑戰和未來前景提供了有價值的見解。通過考察研究現狀，電催化領域的讀者可以深刻認識到NO電解在促進N循環平衡中的意義。他們還將更深入地了解如何利用它來設計高效的NO電催化系統。

圖2. 不同條件下不同催化劑的 Na-GA 重整性能

如圖2所示，在典型的電化學水分解體系中，陽極驅動析氧反應(OER)，陰極促進析氫反應(HER)。已知OER是一個復雜的過程，涉及質子耦合電子轉移的多個步驟，動力學緩慢。因此，對于可逆氫電極(vs. RHE)，需要大于1.23V的理論電勢來驅動OER，這會顯著降低水分解的整體能量轉換效率。而且陽極產物往往是沒有附加值的氧氣(O₂)，與陰極產生的氫氣(H₂)混合后可能發生爆炸，存在嚴重的安全隱患。這篇綜述的重點是探索用熱力學有利的電化學NOOR (＜1.23 V vs. RHE)取代OER在水分解中的可能性。這種方法有許多優點，如:(1)提高能量轉換效率，(2)選擇性生產有價值的化學品，(3)提高安全性，(4)去除污染物和利用廢物資源。

用NORR代替陰極HER也將帶來幾個優點。它不僅有助于降低電解槽的工作電壓，而且有助于在兩個電極上將NO轉化為高價值產品，從而最大限度地提高該工藝的整體效率和經濟可行性。這種新型的NO雙電極轉換系統在有效利用NO廢氣資源的同時，降低了電解槽的電池電壓。陽極促進硝酸鹽的合成，而陰極促進氨、羥胺和聯氨的生成。此外，當NO在陰極與特定的碳質分子(如CO₂、CO、酮類、醛類和酮酸)共電解時，就有機會合成具有C-N鍵的高附加值化學品。因此，該系統能夠有效地轉化NO，并為在兩個電極上生產有價值的化學產品開辟了可能性。

電催化NO還原選擇性合成高附加值化學品

圖 3. NORR和C-N偶聯反應的可能反應途徑和關鍵中間體

為了提高特定產物的高選擇性合成，了解反應途徑和機理是至關重要的。這種理解可以作為設計具有定制活性位點的催化劑的指導原則，這些活性位點專門針對NORR過程中的關鍵步驟。以往的研究已經通過理論計算和電化學原位光譜技術概述了NORR和C-N鍵構建的多種途徑。如圖3所示，這些途徑主要涉及關鍵中間物質，包括*NH_x和*NH₂OH，它們在合成NH₃和NH₂OH等有價產物中起著關鍵作用。此外，通過與特定碳源共電解NO，可以通過碳氮偶聯反應生成新的化學物質(如氨基酸、肟類、胺類、酰胺類和尿素)。

其中，值得一提的是，C-N偶聯生成尿素的反應機理相當復雜，目前還沒有一個統一的普遍機理。這主要取決于催化劑的表面組成和化學狀態等因素。對于特定的C-N偶聯體系，重要的是要考慮催化劑傾向于產生哪些反應中間體以及這些關鍵物種所表現出的遷移模式(例如，*NH₂*COOH， *NH₂*CO， *NH*CO和*NO*CO)。這種對中間物質的深刻理解不僅拓寬了可獲得有價值化合物的范圍，而且為探索多種合成途徑提供了潛在的途徑。

雙極固氮中NO的電催化歧化

圖 4. 電催化水裂解原理圖 (a) ；有機分子電氧化耦合HER (b)；NO電氧化耦合HER (c)。(d)工業氨氧化法制備硝酸流程圖

在過去的十年中，電催化水裂解制氫確實引起了很多關注(圖3a)。然而，盡管取得了一些進展，仍然存在一些挑戰和限制。這主要是由于陽極析氧反應的質子耦合電子轉移過程緩慢所致。即使在使用銥和釕等貴金屬催化劑時，仍然需要高過電位來驅動水分解設備。同時，產生的氧氣和氫氣在混合時也有爆炸的危險。因此，在過去的五年中，研究人員一直致力于尋找合適的陽極替代反應，以降低電解水的能耗和產生氫氣的催化劑成本(圖3b)。

最近，研究人員發現，電催化氧化生物質平臺分子和一些有機物(糠醛、尿素和5-羥甲基糠醛)可以顯著降低陽極過電位，提高電解槽的能量轉換效率，降低催化劑成本(非貴金屬合金和氧化物)。值得注意的是，與水氧化相比，獲得的陽極產物具有更高的附加值。雖然用有機分子電氧化代替OER有明顯的優勢，但它是通過轉化含氫化合物來實現的，因此經濟效益仍然不高。基于這些分析，探索無氫化合物作為陽極電氧化底物對耦合析氫反應具有重要的經濟價值。

總結展望

在這個綜述中，作者系統地概述了近期在選擇性電催化轉化一氧化氮（NO）為高附加值化學品方面的最新進展。通過整合最近發表的研究論文的見解，該綜述涵蓋了催化劑設計、電解質改性、反應途徑調控和機制分析等各個方面。這些努力旨在提高NO轉化的效率并拓寬有價值產品的范圍。盡管在NO轉化方面取得了進展，但仍然存在著科學和技術上需要解決的挑戰。解決這些問題對于實現NO轉化的全部潛力并推進其實際應用至關重要。

（1）低濃度NO的電催化轉化：目前關于NO電解的研究主要集中在高濃度或純凈的NO氣體上。然而，工業廢氣和環境中的NO往往濃度較低。這樣的大規模工業排放將導致大量一氧化氮釋放到大氣中，從而對空氣質量產生負面影響。作為一個關鍵因素，NO氣體濃度將嚴重影響催化劑設計、電解質組成和電催化效率。因此，我們必須在未來的研究中提出一些針對低濃度NO的催化劑設計策略、電解質改性方法和電化學裝置。這些努力將進一步激發我們的研究條件以滿足實際應用需求，有助于促進NO電催化的實際應用。

（2）高附加值偶聯產物的多樣性：NO是一種高活性的化學分子。這種化學特性決定了它與一些有機和無機物質在共電解中相對容易產生一些偶聯產物。因此，除了C-N鍵，我們還必須開發更多能與NO結合形成新化學鍵的化合物。為了增加偶聯產物的多樣性和價值，一方面，我們需要為不同反應系統設計相應的催化劑活性位點，實現多個反應分子的協同吸附和高效活化。另一方面，揭示和理解反應中間物種的遷移規律對于實現高選擇性的單一產物偶聯也非常重要。

（3）反應途徑和機制：電催化反應途徑的確定和機制分析對于催化劑設計至關重要。它為優化催化劑的活性、選擇性和穩定性提供了重要指導，并促進了電催化技術的發展和應用。因此，有必要使用原位光譜技術在工作條件下監測催化劑表面吸附物種和活性位點的動態演變。同位素示蹤方法和理論計算可以幫助闡明電催化NO轉化的機制。

（4）電化學NO轉化裝置：目前，關于NO電解的研究仍處于初級階段。大多數研究是通過簡單的溶液三電極系統進行的，目標產品的產率仍然遠未令人滿意。因此，為了對更大規模的NO廢氣進行轉化，使用氣體擴散電極、流動電池和鋅-NO電池等電化學裝置具有重要的環境和經濟意義，可以實現廢氣處理、資源回收和可持續發展目標，并推動電化學技術的創新和應用。

（5）催化材料的穩定：催化材料的穩定性是評估催化劑性能的一個重要指標。雖然當前的研究主要集中在低電流密度的簡化三電極電化學系統中對穩定性進行測試，但必須在更加真實的條件下評估催化材料的穩定性，例如流動電池或膜電極系統，以實現更大規模的NO轉化。這將在很大程度上促進NO電解設備的商業化。最近在電催化NO轉化方面取得的進展已經全面概述。考慮到NO廢氣對環境和人類健康的有害影響，NO電催化正在逐漸成為電化學和光化學領域的研究熱點。這篇綜述可以為電催化研究人員在催化劑設計、電解質改性和電化學裝置方面提供有價值的見解和建議，從而加快該特定領域及相關領域的發展。

文獻信息

D. Wang,?X. F. Lu,?D. Luan,?X. Wen David Lou*,?Selective Electrocatalytic Conversion of Nitric Oxide to High Value-Added Chemicals.?Adv. Mater.?2024, 2312645.

https://doi.org/10.1002/adma.202312645

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