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COF材料具有可調控的規則納米通道，從而為離子傳輸提供理想的平臺。但是，由于COF的合成過程與電池環境難以匹配，導致難以得到性能優異的COF電解質進而難以構筑連續離子通道、低阻抗電化學界面。

在此，西湖大學徐宇曦團隊提出了一種在液態碳酸酯電解質中原位凝膠化制備COF凝膠電解質(CGEs)的方法，將COF的合成與其在電池中的應用相結合。該方法通過液體電解質的鋰鹽和配體間的預配位結構，產生長程互連和高度結晶的COFs骨架。通過在COFs中加入親鋰基團，開發的CGEs離子電導率比碳酸鹽電解液提高了3倍，達到10.5 mS cm^-1。此外，CGEs表現出0.068 eV的低活化能，確保了高效的離子傳輸，同時即使在超過1800 h的長時間測試后也表現出無枝晶鋰沉積。

結果顯示，CGEs在Li-LiFePO₄扣式電池中表現出優異的倍率性能(在3C時可逆容量高達101 mAh g^-1, 1C=170 mAh g^-1)，軟包電池在極端條件下表現出優異的可逆循環(折疊狀態下0.1C可逆容量高達158 mAh g^-1)。

圖1. COFs 電解質電池的傳統多步法與原位凝膠法合成工藝流程

總之，該工作通過室溫下在液態碳酸鹽電解質中原位凝膠化COF，制備了一種具有高度結晶和互連骨架的COF電解質。具體而言，鋰鹽和配體之間的預配位結構促進了核的生長和低能穩態的形成。計算表明，制備的 CGEs 具有超低的鋰離子活化能（0.068 eV）、超快的離子傳導速度（10.5 mS cm^-1）、可逆的鋰金屬沉積行為，以及超越相應液態電解質的電化學電池性能。因此，該工作成功合成了一種多價離子凝膠電解質（鈉離子、鉀離子、鎂離子、鋅離子、鈣離子），證明了原位凝膠COF 電解質在學術界和工業界應用于高性能電池的潛力。

圖2. MD模擬

In Situ Gelled Covalent Organic Frameworks Electrolyte with Long-Range Interconnected Skeletons for Superior Ionic Conductivity,?Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c10312

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?西湖大學徐宇曦JACS：COF-電解質原位凝膠化構筑高性能離子導電骨架

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