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吳明鉑/趙青山Advanced Science：鹽效應誘導策略立大功，構建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR

鋅-空氣電池由于具有能量密度高、零排放和安全可靠等優點而受到廣泛關注。然而，空氣陰極氧還原反應(ORR)活性較低，動力學緩慢，限制了鋅-空氣電池的大規模應用。雖然以Pt為基礎的電催化劑(例如Pt/C)在ORR表現出優異的性能，但其稀缺和高昂的成本限制了它們的實際應用。因此，開發具有高效氧電催化活性和良好耐久性的非貴金屬催化劑以替代Pt基電催化劑對于推動鋅-空氣電池的發展具有重要意義。

非貴金屬氮碳(M-N-C)催化劑，尤其是Fe-N-C單原子催化劑，由于具有良好的氧還原活性、最高的原子利用率和可定制的電子結構，被認為是最有前途的替代催化劑之一。但是，該材料的載體微觀結構與金屬中心配位環境的協同設計仍是一個挑戰。

近日，中國石油大學(華東)吳明鉑和趙青山等提出了一種鹽效應誘導策略，通過在相互連接的多孔碳納米片上設計N和P配位的原子分散的Fe原子和軸外的Cl原子，獲得了用于氧還原(ORR)和鋅-空氣電池的優異的單原子鐵催化劑(Fe-NP-Cl-C)。

具體而言，NaCl的存在引起明顯的鹽效應，促進植酸(PA)的電離平衡，增強其與Fe離子的螯合作用，進而與鄰苯二胺(OPD)組裝。隨后經過碳化和酸蝕處理后得到Fe-NP-Cl-C。這種多層次的多孔納米片結構可以提供快速的物質/電子轉移通道，并促進活性位點的暴露。更重要的是，Fe-N₂P₂-Cl活性位點的存在顯著降低了ORR反應的能壘，促進了反應動力學。

因此，Fe-NP-Cl-C催化劑具有良好的ORR性能，半波電位(E_1/2)為0.92 V，且在經過3000個循環后E_1/2僅發生輕微移動。還有就是，基于Fe-NP-Cl-C組裝的鋅-空氣電池具有極高的峰值功率密度(260 mW cm^-2)和812 mAh g^-1的大比容量，優于商業Pt/C和大多數報道的同類型催化劑。此外，在175小時的長期循環試驗中，與Pt/C和Fe-NP-C催化劑相比，Fe-NP-Cl-C基電池顯示出增強的充電和放電電位。

綜上，該項研究強調了鹽效應對單原子催化劑結構修飾和配位環境的重要性，為高效氧電催化和能量轉換器件的單原子催化劑的結構優化和配位工程提供了指導。

Salt effect engineering Single Fe-N₂P₂-Cl sites on interlinked porous carbon nanosheets for superior oxygen reduction reaction and zn-air batteries. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202306599

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