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哈爾濱工業大學ACS Catalysis：配體缺陷誘導結構自重構，顯著提升堿性OER活性

隨著能源危機的日益突出，電催化分解水作為能量轉換最理想的能源載體之一，在可持續能源轉換領域發揮著至關重要的作用。析氧反應(OER)作為水電解中的兩個半反應之一，其動力學過程仍然緩慢。

目前，貴金屬電催化劑由于其優異的催化性能和穩定性，已被廣泛應用于水分解反應，但貴金屬基催化劑的高成本和稀缺性等缺陷限制了它們的大規模應用。因此，開發高效和長期穩定的非貴金屬基催化劑以降低OER的反應能壘和提高電催化分解水的能量轉換效率至關重要。

近日，哈爾濱工業大學楊敏和于艷玲等在室溫下合成了一種新型的二維Fe-Ni-Co-MOF催化劑，并將其用于高效催化OER。在2D Fe-Ni-Co-MOF的活化過程中，由于2-甲基咪唑(2-MIM)幾乎完全溶解，金屬離子與有機配體之間的配位作用被破壞。與原來的Fe-Ni-Co-MOF相比，配體的缺失導致了配體與金屬離子/團簇之間的結構缺陷，這暴露了大量的不飽和位點，導致金屬離子在外加電壓下被氧化生成CoOOH。

此外，微觀結構中的缺陷削弱了MOF的穩定性，使其處于亞穩態；外加電場驅動表面重構，從而簡化了重構過程。因此，配體缺陷誘導并加速了Fe-Ni-Co-MOF的表面重構。

在活化過程中，由于2-甲基咪唑(2-MIM)和1,4-對苯二甲酸(1,4-BDC，TPA)在堿性溶液中的不穩定性，Fe-Ni-Co-MOF迅速轉變為Fe-Ni-CoOOH-TPA異質結。此外，多晶MOOH與非晶相之間的協同效應使其異質結構產生了強烈的納米界面電子相互作用。密度泛函理論(DFT)計算表明，Fe和Ni的引入有效地調節了Co位點的局部電子結構，促進了含氧中間體的吸附和脫附；同時，TPA-金屬共價相互作用的存在可以改變Co在晶態的電子狀態，從而優化速率控制步驟的自由能。

因此，Fe-Ni-CoOOH-TPA表現出優異的OER活性和穩定性，其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為236 mV，并且能夠連續操作至少120小時。總的來說，該項工作系統地揭示了配體缺失在結構重構中的關鍵作用，以及由殘余TPA和重構CoOOH衍生的TPA-金屬共價相互作用在提高催化性能中的重要作用。

Ligands defect-induced structural self-reconstruction of Fe–Ni–Co-hydroxyl oxides with crystalline/amorphous heterophase from a 2D metal–organic framework for an efficient oxygen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05314

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哈爾濱工業大學ACS Catalysis：配體缺陷誘導結構自重構，顯著提升堿性OER活性

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