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復(fù)旦余學(xué)斌ACS Energy Lett.：動(dòng)態(tài)Al-O相互作用使鋁均勻沉積實(shí)現(xiàn)高性能鋁金屬電池

鋁電池具有較高的地殼豐度和理論能量密度，因此有望成為下一代電池。然而，由于鋁陽極的鋁沉積/剝離性能較差，嚴(yán)重限制了其潛在應(yīng)用。

圖1. 材料制備及表征

復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌等發(fā)現(xiàn)了一種新穎而通用的方法，通過引入含有豐富表面官能團(tuán)的基底（如 MXene 和氧化石墨烯），在分子水平上構(gòu)建單原子配位環(huán)境。密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，致密的可接近和氧化的M?N₄缺陷活性位點(diǎn)可以通過從Al³⁺到Al⁰的催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)增強(qiáng)Al的固有親和力，并通過動(dòng)態(tài)Al?O相互作用的協(xié)同效應(yīng)從根本上改變Al的成核機(jī)制。

因此，在嵌入 N 摻雜單原子鈷的多孔碳納米片（SA-Co/NPCS）上沉積/剝離鋁時(shí)，其過電位可忽略不計(jì)，庫侖效率（CE）接近100%，并能在2-10 mAh cm^-2的超高電容和40 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)。

圖2.?Al剝離沉積性能

此外，具有催化特性的SA-Co/NPCS 還可用作硫宿主，以增強(qiáng)氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。在貧電解液/硫（10 uL mg^-1_S）條件下，硫正極可以可逆運(yùn)行，其最大面積容量為7.2 mAh cm^-2（比之前報(bào)道的值高出數(shù)十倍），這為鋁-硫全電池的成功組裝提供了條件，標(biāo)志著向?qū)嶋H應(yīng)用邁出了關(guān)鍵一步。

此外，進(jìn)一步的研究結(jié)果表明，對鋁沉積和硫氧化還原動(dòng)力學(xué)的促進(jìn)作用可擴(kuò)展到單原子Ni和Cu物種，這表明鋁金屬電池上的單原子改性策略可推廣到各種過渡金屬元素。

圖3.?全電池性能

Dynamic Al–O Interactions Enable Uniform Al Deposition toward High Energy-Density and Practical Al Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02160

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