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?Nature Chemistry：三芳基甲基陽離子氧化還原介質增強Li-O2電池放電容量

Li-O₂電池商業化的主要障礙是碳電極上電子絕緣的Li₂O₂膜生長導致的低放電容量。氧化還原介質的介入提供了一種有效的策略，將氧化學反應推進到溶液中，避免表面介導的Li₂O₂膜生長，并延長放電壽命。因此，探索多種氧化還原介質類別可以幫助制定分子設計準則。

在此，伊利諾伊大學芝加哥分校Ksenija D. Glusac?團隊使用密度泛函理論（DFT）篩選控制三芳基甲基陽離子催化劑對O₂/Li₂O₂還原的內球和外球催化機制的熱力學參數。循環伏安法（CV）揭示了一系列外球氧化還原介質的顯著催化活性，其中最快的催化活性來自更負的還原電位。當測試它們對Li-O₂電池放電容量的影響時，發現其增強效果可高達35倍。此外，具有緩慢催化速率的介質產生了更大的容量。

圖1. DFT計算篩選氧化還原介質

總之，該工作報道了一類三芳基甲基陽離子，有效地將放電容量提高至35倍。研究表明，具有更多正還原電位的氧化還原介體導致更大的放電容量，因其提高了抑制表面介導的還原途徑能力。因此，該工作為未來提高氧化還原介體的O₂/Li₂O₂放電容量，提供了重要的結構-性質關系。

此外，還應用計時電位法模型，研究了氧化還原介體標準還原電位的區域，以及在給定電流密度時，實現有效氧化還原介體所需的濃度。這一分析，有望指導未來氧化還原介體的探索。

圖2. 在TEGDME中的1M LiOTF的Li–O₂電池放電曲線

Triarylmethyl cation redox mediators enhance Li–O₂ battery discharge capacities, Nature Chemistry 2023 DOI: 10.1038/s41557-023-01268-0

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