利用半導體光催化劑將可溶性六價鈾(U(VI))還原為微溶性四價鈾(U(IV))是一種新穎、綠色和簡單的U提取方法。此外,有效的電荷分離和利用是實現高效U(VI)光還原的關鍵因素。
基于此,西南科技大學竹文坤教授和何嶸(共同通訊作者)等人報道了一種基于UiO-66 MOF的異質結構光催化劑(MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx),其具有空間分離的雙助催化劑(MnOx納米顆粒和Ti3C2Tx MXene納米片),用于在沒有犧牲劑的情況下實現高效的U(VI)光還原。
作為助催化劑,MnOx納米顆粒有利于捕獲空穴,而Ti3C2Tx MXene納米片傾向于收集電子?;陔p助催化劑的空間分離結構,光生空穴和電子分別流入和流出光催化劑,實現了MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx去除U(VI)所需的有效電荷分離。實驗測試發現,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx在60 min后U(VI)溶液中的U(VI)去除率達到98.4%,光反應速率常數為0.0948 min-1。
此外,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx在各種U(VI)廢水和添加U(VI)的真實海水中表現出出色的U(VI)提取能力。進一步的機理研究表明,光生電子從UiO-66 MOF的導帶轉移到Ti3C2Tx MXene,以還原U(VI)并生成O2,進一步形成穩定的(UO2)O2·2H2O晶相。
同時,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx中的MnOx納米顆粒提取光生空穴以氧化水。該工作不僅為U(VI)光還原提供了一種有效的光催化劑,而且為空間分離雙助催化劑修飾的光催化劑的開發開辟了一條新的途徑。
Semiconducting Metal Organic Frameworks Decorated with Spatially Separated Dual Cocatalysts for Efficient Uranium(VI) Photoreduction. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200315.
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