Fe單原子和氮共摻雜碳(Fe-NC)電催化劑具有催化動力學緩慢的氧還原反應(ORR)的巨大潛力,被認為是最有希望替代貴金屬鉑的材料。但是,現有Fe-NC催化劑的ORR活性受到FeN4部分較差的可及性和內在活性的阻礙。近日,德國德累斯頓工業大學馮新亮、Thomas Heine和美國紐約州立大學布法羅分校武剛等使用氮摻雜的分級多孔碳(NHPC)作為載體,通過鐵離子錨定和隨后的熱解策略,在分級多孔碳上構建了暴露的表面FeN4位點(sur-FeN4-HPC)。NHPC的高表面積和大量的表面Fe錨定位點使得研究人員能夠在sur-FeN4-HPC上成功制造密集的FeN4活性位點(34.7×1019 sites g-1)。第一性原理計算進一步表明,邊緣效應可以調節單個Fe位點的電子結構,從而促進FeN4部分的內在ORR活性,因此sur-FeN4-HPC電催化劑在酸性介質中表現出優異的ORR活性,具有0.83 V vs RHE的高半波電位。研究人員將sur-FeN4-HPC作為質子交換膜燃料電池(PEMFC)中的陰極催化劑,該裝置在1.0 bar O2下,在0.9 ViR-free(內阻補償電壓)下提供24.2 mA cm-2的高電流密度;在1.0 bar 空氣下提供0.412 W cm-2的峰值功率密度。重要的是,該催化劑在30000次電壓循環中表現出良好的耐久性,性能優于先前報道的Fe-NC電催化劑。因此,在sur-FeN4-HPC上設計高度可及且致密的表面FeN4位點為設計用于不同電化學應用的高性能電催化劑提供了可借鑒的范例。Highly Accessible and Dense Surface Single Metal FeN4 Active Sites for Promoting Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00542E