2022年6月6日和6月7日，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所謝奎研究員團(tuán)隊(duì)分別在Nature Sustainability（Nat. Sustain., IF=19.346）和Angewandte Chemie International Edition（Angew. Chem. Int. Ed., IF=15.336）上發(fā)表了兩篇最新成果，即“Sustainable ammonia production enabled by membrane reactor”和“Selective Oxidative Coupling of Methane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyser based on Porous Single-crystalline CeO₂ Monoliths”。下面，對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Nat. Sustain.：膜反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)可持續(xù)合成氨

總之，作者展示了一種在環(huán)境壓力下通過膜反應(yīng)器中的氮離子活化合成氨的可持續(xù)方法。氨的生成速率達(dá)到2.9 μmol cm^-2 h^-1，在450 ℃的氣相中氨含量為0.097 vol%。氨的合成來源于滲透的氮，原位FTIR和¹⁵N₂同位素示蹤實(shí)驗(yàn)證實(shí)了這一點(diǎn)。

該工作介紹了一種在環(huán)境壓力下使用氮滲透膜反應(yīng)器合成氨的新方法，并展示了在實(shí)際應(yīng)用水平上合成氨的巨大潛力。由于需要更高的能源效率和更靈活的小規(guī)模分布工藝，氮滲透膜反應(yīng)器可以提供許多優(yōu)勢并擴(kuò)大在環(huán)境壓力下實(shí)際可行的氨合成的范圍。與能源密集型H-B技術(shù)相比，膜反應(yīng)器中的氨合成可以利用工業(yè)過程中的廢熱流將所需的操作溫度保持在~400-450 ℃并最大限度地提高能源效率，同時(shí)環(huán)境壓力顯著降低了能量輸入。

Sustainable ammonia production enabled by membrane reactor.Nat. Sustain., 2022, DOI: 10.1038/s41893-022-00908-6.

Angew. Chem. Int. Ed.：基于多孔單晶CeO₂塊體的固體氧化物電解槽中甲烷與乙烯的選擇性氧化耦合

總之，作者展示了在SOE中的有效電化學(xué)過程中選擇性轉(zhuǎn)化CH₄為C₂產(chǎn)物，其中CH₄在陽極的轉(zhuǎn)化與CO₂在陰極的還原相結(jié)合。PSC CeO₂電極中明確的活性界面的析出不僅提高了催化活性，而且提高了抗結(jié)焦性和熱穩(wěn)定性。在大約7%的CH₄轉(zhuǎn)化率下，實(shí)現(xiàn)了前所未有的99.5%的C₂選擇性。此外，良好的活性界面顯示高溫穩(wěn)定性，可持續(xù)工作100 h。該工作可以為電化學(xué)過程中CH₄的氧化開辟一條新途徑，金屬-氧化物界面可能在其他領(lǐng)域提供廣泛的潛在應(yīng)用。

Selective Oxidative Coupling of Methane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyser based on Porous Single-crystalline CeO2 Monoliths. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202207211.