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廈大汪騁Nano Research:金屬有機層在電催化CO2還原中誘導Cu表面的原位納米結構

銅(Cu)基催化劑因其電催化還原CO2生成多種產物的能力而受到廣泛關注,其中Cu的表面改性已成為調整催化性能的有趣方法?;诖耍?/span>廈門大學汪騁教授(通訊作者)等人報道使用鋯(Zr)-基金屬有機層(metal-organic layers, MOLs)作為Cu表面的添加劑,與未處理的多晶銅箔相比,CH4的法拉第效率提高了兩倍。
廈大汪騁Nano Research:金屬有機層在電催化CO2還原中誘導Cu表面的原位納米結構
在文中,作者合成了兩種Zr-MOLs,分別是Zr-BTB-MOL和Zr-TPY-MOL。這兩種Zr-MOLs具有相同的二級結構單元(SBU),即[Zr63-O)43-OH)4(HCO2)6]。為了排除在電解中封端甲酸酯基團的影響,通過在90 °C下在1 M HCl中攪拌合成了用水和羥基取代封端甲酸酯的Zr-BTB-MOLOH。為了進一步探索Zr6 SBU的功能,作者序合成了Zr6-HCOOH簇和Zr6-BzOH簇。
廈大汪騁Nano Research:金屬有機層在電催化CO2還原中誘導Cu表面的原位納米結構
此外,作者通過掃描電子顯微鏡(SEM)、掠入射X射線衍射(GIXRD)和線性掃描伏安法(LSV)測量相結合的方法,發現MOLs在電解過程中可在幾秒鐘內誘導Cu箔表面的原位納米結構,而這些表面變化是產品選擇性變化的原因。
對照實驗表明,MOL中Zr簇上帶負電的μ3-O可能與CO覆蓋的Cu表面相互作用并誘導粗化和納米結構化。該工作揭示了添加劑在Cu上的潛在作用,以誘導調節催化活性和選擇性的表面納米結構。
廈大汪騁Nano Research:金屬有機層在電催化CO2還原中誘導Cu表面的原位納米結構
Metal-organic layers induce in situ nano-structuring of Cu surface in electrocatalytic CO2 reduction. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4461-9.

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