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青科大詹天榮AFM:NiFe-LDH@FeNi2S4異質結實現高性能水/海水氧化

開發用于析氧反應(OER)的高性能電催化劑勢在必行,但具有挑戰性。基于此,青島科技大學詹天榮教授(通訊作者)等人報道了一種通過調節水熱持續時間,在泡沫Ni上對Ni2Fe-LDH/FeNi2S4異質結進行部分的硫化,記得到Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF異質結,作為堿性鹽水和海水氧化的高效OER催化劑。
青科大詹天榮AFM:NiFe-LDH@FeNi2S4異質結實現高性能水/海水氧化
通過兩步水熱法合成了Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF電極。首先,在Ni2+和Fe3+鹽的混合溶液中通過常規水熱處理NF制備了Ni2Fe-LDH/NF。然后,將得到的淺綠色Ni2Fe-LDH/NF在100 ℃的Na2S溶液環境中進行濕化學硫化,即得到Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF。
通過密度泛函理論(DFT)計算證實,Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF異質結提供了豐富的氫氧化物/硫化物界面,提供了豐富的活性位點、快速的電荷和傳質、對含氧物質(OH和OOH)的有利吸附能量,協同促進了堿性水的氧化。
青科大詹天榮AFM:NiFe-LDH@FeNi2S4異質結實現高性能水/海水氧化
在1.0 M KOH溶液中,與單相Ni2Fe-LDH/NF(279 mV)或FeNi2S4/NF(271 mV)相比,Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF表現出優異的OER催化活性。更重要的是,在2000次循環伏安法(CV)掃描水氧化結果,發現在催化劑上形成硫酸鹽層,相應的后催化劑在堿性模擬海水電解質中表現出比初始催化劑更好的OER活性和耐久性。
所制備Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF在電流密度為100 mA cm-2下提供更低的過電位(250 mV),和比原始形式(260 mV)更長的穩定時間。后形成的硫酸鹽膜主要是通過使氯離子遠離催化劑,從而在鹽水電解質中具有良好的抗腐蝕性能。
青科大詹天榮AFM:NiFe-LDH@FeNi2S4異質結實現高性能水/海水氧化
Partial Sulfidation Strategy to NiFe-LDH@FeNi2S4 Heterostructure Enable High-Performance Water/Seawater Oxidation. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200951.

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