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馬天翼/孫曉東AFM: 首次報道!通過配位鍵鍵合形成的UZT/CFMX用于光催化水分解

催化水分解被認為是一種利用太陽能大規模生產氫氣的潛在且具有成本效益的技術。因此,迫切需要開發更高效、更穩定的光催化劑。金屬有機框架(MOFs)在光催化領域引起了人們極大的關注,但它們的活性受到載流子復合的限制。
基于此,皇家墨爾本理工大學馬天翼遼寧大學孫曉東等通過羧基輔助配位策略,用羧基修飾的MXene提供了螯合位點,能夠與UiO-66-NH2(Zr/Ti)(UZT)配位,從而制造出緊密連接的UiO-66-NH2(Zr/Ti)/羧基功能化的MXene異質結構(UZT/CFMX)。
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這是首個通過配位鍵直接化學鍵合MOFs制備異質結構的實例。通過一系列測試,可以確定修飾的羧基在兩種材料之間的關鍵作用:1.羧基可以幫助在兩種材料之間建立牢固的配位鍵;2.充當橋梁,促進電子從MOF轉移到MXene,從而抑制了載流子復合;3.羧基上的碳原子與水中的氧形成鍵,促進水離解成OH*和H*,從而增加了促進光催化水分解的額外反應途徑。因此,所得的UZT/CFMX復合材料可以有效地觸發高性能的水分解。
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因此,所制備的UZT/CFMX復合材料對H2的產生具有較高的光催化性能,H2產率高達2187 μmol g-1 h-1,比UZT和UZT/MX分別高20倍和4倍;UZT/CFMX在四次循環測試(20 h)后仍能保持較高的光催化活性且下降幅度很小,并且其結構也并未發生大的變化,這超過了大多數報道的基于MOFs的光催化劑。這項工作為建立緊密耦合的基于MOF的異質結以提高水分解性能提供了一種獨特的策略。
Rational Design of Coordination Bond Connected Metal Organic Frameworks/MXene Hybrids for Efficient Solar Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202571

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