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浙江大學孫文平和中國科學技術大學Xusheng Zheng等設計S 摻雜的石墨氮化碳 (SGCN) 擔載的 Pt 異質結構電催化劑，其中高活性異質結界面實現快速氧還原反應 (ORR)。Pt 物種的配位和電子結構通過 S 摻雜增強的 Pt-N 鍵合來調節，這會在相鄰的 C 和 N 原子中引起電子缺陷，從而增強金屬-載體的相互作用。S摻雜石墨氮化碳（SGCN）負載的Pt異質結電催化劑表現出優異的 ORR 性能，半波電位為 0.91 V，質量活性為 0.68 A mgPt^-1。

浙大/中科大ACS Catal. ：硫摻雜Pt 電催化劑增強Pt-N 配位實現高效的氧還原反應

差分電荷密度揭示Pt 到 SGCN 載體的電子轉移；相比20Pt/GCN，20Pt/SGCN-550的Pt d帶中心遠離費米能級，導致 Pt 對含氧中間體結合較弱；催化劑和吸附中間體的反鍵軌道向費米能級移動，導致反鍵軌道的填充度增加，因此降低吸附物的結合能；20Pt/SGCN-550上弱化的中間體鍵合強度有利于OH*的脫附，在Pt表面釋放更多的活性位點，因此更有利于實現更快的氧還原動力學。

另外，20Pt/GCN 和 20Pt/SGCN-550催化氧還原過程中，OH^–的形成過程是速率決定步驟 (RDS)。OH^–形成過程的吉布斯自由能（ΔG）從 20Pt/GCN 的 -0.51 eV 降低到 20Pt/SGCN-550 的 -0.54 eV，證實由 S 摻雜到 GCN 中誘導的 Pt-N 鍵合增強可以加速 RDS。將 S 原子摻入 GCN 會增強載體和 Pt 之間的界面相互作用，優化 Pt 活性位點的配位和電子結構，最終改善氧還原反應性能。

Yaping Chen, Xusheng Zheng et al. Sulfur Doping Triggering Enhanced Pt?N Coordination in Graphitic Carbon Nitride-Supported Pt Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal. 2022, 12, 7406?7414

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