開發(fā)具有強(qiáng)金屬-載體相互作用（strong metal-support interaction, SMSI）的高性能鉑（Pt）基催化劑對(duì)于在高電流密度條件下通過水電解制氫具有重要意義，但仍然具有挑戰(zhàn)性。
基于此，青島科技大學(xué)王磊教授和賴建平教授等人報(bào)道了一種具有SMSI的催化劑Pt/X-NCNT（X=4, 8, 12, 16），并首次證明了兩種N官能團(tuán)和Pt在堿性介質(zhì)中促進(jìn)析氫反應(yīng)（HER）的協(xié)同作用。
此外，作者還研究了兩種N官能團(tuán)（吡咯-N和吡啶-N）的含量對(duì)催化劑析氫性能的影響。對(duì)比現(xiàn)有的Pt基催化劑，具有最佳吡啶-N和吡咯-N比例的Pt/8-NCNT顯示出優(yōu)異的HER性能。Pt/8-NCNT僅需要17、107和153 mV的過電位即可以達(dá)到10、500和1000 mA cm-2的電流密度，并且在電流密度為500 mA cm-2下進(jìn)行測試100 h電流時(shí)間后表現(xiàn)出低過電位和優(yōu)異的穩(wěn)定性。
通過H3PO4阻斷測試和原位電化學(xué)傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）測試表明，在HER期間，吡啶-N和Pt的協(xié)同作用可以促進(jìn)水對(duì)Pt的吸附，而吡咯-N與Pt可以有效促進(jìn)*H2O的解離。
密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步證明了吡啶-N和吡咯-N在調(diào)節(jié)一些重要反應(yīng)中間體（H2O*、OH*、H*）的Gibbs自由能（ΔG）方面的作用。H2O*的快速吸附和OH*的解吸提供了足夠的H*，加速了反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。該工作展示了吡咯-N和吡啶-N在反應(yīng)中的作用，并為設(shè)計(jì)用于各種電化學(xué)和催化應(yīng)用的先進(jìn)SMSI電催化劑提供了新思路。
The Synergistic Effect of Pyrrolic-N and Pyridinic-N with Pt Under Strong Metal-Support Interaction to Achieve High-Performance Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200110.
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